论文标题：Evaluation of δ-Phase ZrH1.4 to ZrH1.7 Thermal Neutron Scattering Laws Using Ab Initio Molecular Dynamics Simulations

论文链接：https://www.mdpi.com/2673-4362/5/3/22

期刊名： Journal of Nuclear Engineering

期刊主页：https://www.mdpi.com/journal/jne

氢化锆因具有优异的氢保持能力，被广泛应用于下一代反应堆设计，并可作为固体慢化剂使用。在热中子能区，准确描述氢化锆的热中子散射律（Thermal Scattering Laws, TSLs）对于慢化剂性能分析以及反应堆物理和安全评价具有重要意义。然而，氢化锆中的氢可能因热扩散发生再分布，使局部H/Zr化学计量比发生变化，而现有TSL数据对这种非化学计量状态的描述仍较为有限。针对这一问题，来自美国Los Alamos National Laboratory (LANL)的Vedant K. Mehta和Daniel A. Rehn，以及瑞典Malmö University和Lund University的Pär A. T. Olsson组成研究团队，在Journal of Nuclear Engineering发表研究成果，系统评估了δ相ZrH_1.4至ZrH_1.7的非化学计量热中子散射律。

研究过程与结果

研究团队采用第一性原理分子动力学（AIMD）结合速度自相关（VAC）分析，计算了δ相ZrH_2-x（x=0.3–0.6）的声子态密度（DOS），具体考察了ZrH_1.4、ZrH_1.5、ZrH_1.55、ZrH_1.6、ZrH_1.65和ZrH_1.7等构型，并以化学计量比ε-ZrH?作为基准，对计算方法进行了验证。研究通过构建具有随机氢占位的4×4×4超胞并筛选低能构型，模拟非化学计量氢化锆的实际结构特征。随后，研究团队利用欧洲散裂中子源（European Spallation Source）相关科研团队开发的NJOY+NCrystal工具，同时考虑相干和非相干弹性散射，并将生成的TSL转换为可用于中子输运程序的A Compact ENDF(ACE)格式。

研究结果表明，AIMD计算能够较好再现实验观测到的主要声子特征。对于ε-ZrH₂，AIMD得到的氢声子DOS在约145 meV处的峰与实验结果符合较好；相比之下，AILD计算在约147 meV处出现更明显的峰，而AIMD得到的DOS谱线更宽。下图综合展示了ε-ZrH₂中Zr和H的声子DOS、δ相非化学计量氢化锆的氢声子DOS以及ε-ZrH₂的定容热容，结果表明所采用的声子建模方法具有较好的预测能力，并具有向非化学计量体系推广的潜力。

ε-ZrH₂中Zr和H的声子态密度、非化学计量δ-ZrH_2-x的氢声子态密度及ε-ZrH₂定容热容

进一步生成的TSL表明，同一δ相内不同氢空位浓度会引起一定的散射特性变化，但ZrH_1.4与ZrH_1.7之间的差异并不如ε→δ相变所产生的差异显著。研究还发现，新生成的δ相TSL与当前ENDF版本中的ZrH TSL存在明显差异；其中，传统ENDF评价采用非相干近似，因此未充分体现晶体结构产生的布拉格边(Bragg edges)，而NJOY+NCrystal能够将相干弹性散射纳入TSL评价。

结论总结

研究表明，氢空位浓度变化对同一δ相内TSL的影响小于ε→δ晶格相变的影响。通过AIMD与VAC方法获得的声子态密度能够较好描述非化学计量δ-ZrH_2-x体系，而NJOY+NCrystal则能够进一步将相干、非相干弹性散射纳入TSL并生成ACE格式数据，从而支持MCNP等中子输运程序中的高保真建模。研究成果为不同H/Zr比条件下氢化锆慢化剂的中子学分析提供了更加细致的数据基础，也为考虑氢再分布效应的先进反应堆物理计算提供了重要支持。未来，相关方法可进一步应用于更复杂的缺陷、材料状态及运行条件研究，为氢化锆慢化剂在先进反应堆系统中的精细化建模和安全分析提供数据基础。

Mehta, V.K.; Rehn, D.A.; Olsson, P.A.T. Evaluation of δ-Phase ZrH1.4 to ZrH1.7 Thermal Neutron Scattering Laws Using Ab Initio Molecular Dynamics Simulations. J. Nucl. Eng. 2024, 5, 330–346.

期刊介绍

主编：Dan Gabriel Cacuci, University of South Carolina, USA

期刊创刊于2020年, 最新Impact Factor 1.7，CiteScore 2.3，是一个国际开放获取期刊，发表同行评审的论文。期刊涵盖了与核和辐射过程的科学和应用相关的原创研究、想法和进展。发文类型包括original research papers, reviews, communications, brief reports, opinions, technical notes, editorials等。

截至目前，Journal of Nuclear Engineering期刊已被Scopus, ESCI (Web of Science), EBSCO等数据库收录。