导读

手性微结构与光场相互作用产生的手性光学活性,是圆二色性应用于手性传感、量子光学、偏振调控等前沿领域的基础。然而，受限于传统表征手段难以同时实现纳米级空间分辨和飞秒级时间分辨的光学近场测量，这一关键手性光场转化的微观机制始终缺乏直接的实验证据。近日，南开大学付学文团队基于自主搭建的四维超快透射电子显微镜系统，结合光致近场超快电子显微成像技术（PINEM）和远场椭偏测量技术对 “Γ” 形手性金属超表面进行近场时空演化成像和远场椭偏测量，揭示了手性金属超表面调制线偏光产生椭偏光的微观机制。该研究创新性地提出了"近场椭偏率"的概念，建立了近场与远场光学响应的内在关联，阐明了局域几何结构特征决定的手性光场形成与耗散物理机制。研究成果以 “Deciphering light transformation in chiral metasurface in real space and time by ultrafast electron microscopy”为题发表于《Light: Science & Applications》。

研究背景

近年来，基于精细几何设计的手性超表面在亚波长尺度展现出强烈的圆二色响应，能够将线偏振光高效转化为椭圆或圆偏振光，为片上手性光子学提供了全新平台。然而，传统远场光学表征仅能获取宏观光学响应，无法揭示超构单元中微观几何结构对光学手性的具体贡献，更难以捕捉手性近场在飞秒与纳米尺度上的动态演化过程。因此，发展具备飞秒-纳米时空分辨能力的表征手段，成为理解手性光场形成机制的关键。

图1：近-远场同步测量实验构架示意图

研究亮点

研究团队利用PINEM技术，在680–830 nm波段对 “Γ” 形金属手性超表面中的结构单元进行了近场成像。通过对比实验表明，在水平偏振光激发下，手性结构单元展现出显著区别于对称结构单元的近场分布特性：除沿水平偏振方向的对称分量外，还出现明显偏离该方向的非对称分量，且其强度与空间分布随波长发生规律变化。

为量化近场的手性特征，团队提出“近场椭偏率”概念，定义为 ε = I_as / I_s × m，其中 I_as 与 I_s 分别为非对称与对称区域的近场强度积分，m表示近场整体旋转方向。研究结果显示，在整个实验波段（680-830 nm）内，近场椭偏率的变化趋势与远场椭偏率的变化趋势高度一致，从实验上建立起近场和远场光学响应之间的直接关联。

图2：近场椭偏率与远场椭偏角的定量关联

结合有限元电磁仿真，研究进一步揭示了手性超表面结构单元中近场椭偏率的物理起源。在730–830 nm波段， “Γ”形结构右上角局域电偶极逐渐增强，与主体结构共同形成不对称的电四极子模式。该“角电偶极”的贡献随波长增加而显著提高，直接驱动了近场不对称性与椭偏率的增强。

图3：手性结构近场分布的仿真验证

在近场演化动力学方面，时间分辨的PINEM成像显示，手性超表面的结构单元内非对称近场的衰减时间比对称近场快25–150飞秒，表明手性超表面在调控光场过程中存在独特的能量耗散路径。这一近场耗散行为反过来也影响了自由电子与近场的相互作用，揭示了几何手性对光场在时空双重维度上的调控作用。

图4：手性依赖的近场超快耗散过程

总结与展望

本研究通过发展四维超快电子显微技术，实现了对手性微结构调控光场过程中近场时空演化的直接观测，建立了纳米尺度手性几何结构与宏观手性光学响应之间的因果关系，揭示了手性光场调控的微观物理机制。所提出的近场椭偏率为定量表征手性光场提供了新方法，所揭示的手性结构依赖能量耗散机制深化了对光与手性结构相互作用的理解。该工作不仅推动了手性光学效应的基础研究，也为未来手性光子器件的设计奠定了理论与技术基础。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-02163-8