本报讯（记者孙丹宁）中国科学院大连化学物理研究所研究员丁云杰、严丽、宋宪根团队开发出一种新型单原子催化剂，实现了乙醇在温和条件下高选择性定向转化为乙醇酸，并揭示了水介导的氧穿梭机制。近日，相关成果发表于《美国化学会志》。

乙醇作为一种可利用的生物质和煤化工衍生平台分子，有望转化为高附加值化学品。乙醇酸是生产可生物降解材料的重要原料，然而乙醇直接氧化制备乙醇酸的反应路径尚未见报道。因此，开发高效催化剂实现乙醇制备乙醇酸具有重要意义。

该工作中，研究人员开发了一种可控的单原子催化剂合成方法：通过调节载体预处理工艺，制备了活性炭上S/N/I配位的Rh单原子催化剂。

实验结果表明，在160℃、I2和O2共同激发作用下，该催化剂可将乙醇直接氧化为乙醇酸，目标产物选择性为93%，周转频率约为251 h-1。研究发现，S/N/I的协同配位效应提高了Rh周围的电子离域性能，降低了底物吸附和决速步的能垒。活化的碘自由基夺取乙醇的β-C- H键，从而避免了乙醛副产物的生成。通过多项原位表征，研究人员揭示了一种新的水介导的氧穿梭机制。

该工作将研究内容拓展至低碳醇选择性氧化为高附加值化学品，为高效单原子催化剂的应用提供了新思路。

相关论文信息：

https://doi.org/10.1021/jacs.5c07150