作者:张金伟等 来源:《光:科学与应用》 发布时间:2026/4/7 14:26:13
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用于阿秒科学的超快激光

 

导读

阿秒脉冲能够以“人类可控的最短时间尺度”捕捉电子与物质的超快动力学过程,是超快谱学、强场物理、高分辨成像等前沿方向的核心工具之一。自2001年首次测量以来,阿秒脉冲宽度已从 650 as 推进到 43 as,同时通量、光子能量与重复频率持续提升,但这些性能的上限几乎都被同一个关键环节牢牢“卡住”——驱动超快激光。

近日,华中科技大学光学与电子信息学院张金伟教授、麦嘉辉教授课题组联合2023年诺贝尔物理学奖获得者、马克斯普朗克量子光学研究所Ferenc Krausz教授团队以“Ultrafast lasers for attosecond science”为题在Light: Science & Applications发表综述文章,从阿秒产生机理与应用需求出发,按“脉冲能量、脉宽、波长、重复频率”四条主线系统梳理驱动激光的技术谱系与发展趋势并总结下一阶段必须直面的关键瓶颈。华中科技大学博士研究生胡茜婕和麦嘉辉教授为本文的共同第一作者,张金伟教授为本文的通讯作者。

一、为什么说:驱动激光决定阿秒光源的上限?

阿秒脉冲目前主要通过强场驱动的高次谐波产生(HHG)获得,其生成本质可理解为电子被强激光电场电离、加速并回碰复合释放能量,从而辐射出阿秒XUV脉冲。

因此,阿秒输出对驱动激光的脉宽、能量、波长、重复频率极其敏感:更短脉宽利于孤立阿秒脉冲、更高能量提升电离与效率、更长波长抬高截止能量但会显著降低转换效率、更高重复频率提升信噪比但受单脉冲能量限制。

不同应用对阿秒光的关键指标侧重不同,从而对应不同类型驱动激光源的设计取舍。

面向超快动力学研究与电子显微等场景,稳定获得孤立阿秒脉冲(IAP)通常需要少周期驱动脉冲及良好的载波包络相位(CEP)控制,以实现有效的时间门控与波形可控性;

面向泵浦–探测光谱与多光子电离等实验,高能或高通量阿秒辐射有助于提高激发/探测效率,其实现通常依赖于更高驱动能量与更高平均功率条件下的 HHG,并要求在高电离条件下维持可接受的相位匹配与光束质量;

为在 X 射线水窗产生阿秒辐射(对相干成像与时间分辨 X 射线吸收光谱等具有重要价值),常采用中红外长波长驱动以提升谐波截止能量并获得更高光子能量覆盖;

而在符合计数、光电子能谱等对统计精度敏感的测量中,高重复频率可显著提高信噪比与数据获取效率,同时较低单脉冲电荷/能量有助于减弱空间电荷效应对能谱分辨率的限制。

驱动激光参数、阿秒脉冲特性及其应用需求之间的对应关系如图1所示。总体而言,应用的需求持续推动阿秒脉冲参数的进一步提升,并由此牵引驱动超快激光体系结构与关键技术的不断发展。

图1:阿秒脉冲应用与驱动激光参数之间的关系

二、四个参数,四条技术路线

1. 更高能量

为克服HHG整体转换效率较低所带来的通量瓶颈,并进一步获得高能量阿秒脉冲输出,该综述系统回顾了阿秒驱动超快激光技术的演进脉络,其核心目标在于通过先进放大架构与相干/分束合成策略同步提升单脉冲能量与峰值功率。文章从传统啁啾脉冲放大(CPA)出发,进一步梳理了光学参量放大(OPA)及其衍生方案的发展,包括光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)、适用于中红外宽带放大的双啁啾参量放大(DC-OPA)、频域光学参量放大(FOPA)以及准相位匹配参量啁啾脉冲放大(QPCPA)等。综述重点讨论了上述技术在缓解增益窄化、降低热负载、提高损伤阈值裕量以及维持宽带相位可控性方面的关键作用,并进一步引入空间维度的相干光束合成(CBC)与时间维度的分脉冲放大(DPA)作为能量扩展手段,以突破单通道放大器在热效应、非线性相移与光学损伤等方面的物理与工程限制,从而为高通量阿秒光源在光谱学与成像应用中的实现提供驱动基础。

文章指出,尽管 CPA 架构奠定了高能超快激光的技术基础,但在追求中红外波段少周期驱动时,受限于增益介质带宽、热管理与色散/非线性积累等因素,直接获得高能量少周期中红外脉冲仍具有挑战。因此,技术重心逐渐转向以 OPA/OPCPA 为代表的参量放大路线:该路线兼具可扩展能量与宽带增益特性,代表性系统已实现焦耳级能量输出。针对中红外少周期需求,DC-OPA 通过双啁啾管理与相位匹配优化实现宽带高能放大,并在代表性工作中展示了53 mJ接近单周期的脉冲输出;FOPA 通过在频域对谱分量分离并分别放大,将峰值强度与热负载分摊到不同放大通道,从而缓解单晶体损伤与非线性限制;QPCPA 则通过准相位匹配等手段抑制能量回流并提升参量放大过程的能量利用效率。进一步地,为突破单路放大器的可扩展性极限,综述还讨论了 CBC 与 DPA 等合成技术,指出其可通过多通道脉冲的相干叠加与时域能量分配,实现从毫焦到焦耳级能量、以及从太瓦到拍瓦级峰值功率的扩展,为面向强场驱动与高通量 HHG 的下一代阿秒光源提供可行的系统路径。

图2:(a)OPA原理图;(b)OPCPA原理图;(c)DC-OPA原理图

2. 更短脉宽

为产生能够解析电子超快动力学(如TR-XAS)的IAP,驱动激光必须突破增益介质的带宽瓶颈,同时具备少周期(甚至亚周期)的极短脉宽与CEP的绝对稳定。

文中指出,主流方案是利用非线性后压缩技术,通过自相位调制将高能脉冲光谱展宽并压缩至数飞秒甚至亚周期。如空芯光纤(HCF) 凭借惰性气体的高损伤阈值及孤子自压缩效应,实现了目前最短的0.9 fs(亚周期)脉冲,但受限于能量(~40 mJ)与长度;多薄片(MPSC)通过分段聚焦平衡自聚焦与衍射,避免了固体介质损伤,提供了紧凑但低能量(<1 mJ)的方案;而多通腔(MPC) 则基于Herriott型腔体设计,以极高的效率(>96%)实现了kW级平均功率与150 mJ级单脉冲能量的突破,虽色散管理复杂但综合性能最强。此外,相干脉冲合成与DC-OPA亦是获取少周期脉冲的有效途径。

在CEP控制方面,必须利用f-2f干涉仪 (或0-f干涉仪)将光学频率转换为射频信号以测量CEP漂移,并结合主动反馈/前馈控制——包括调节振荡器泵浦/楔角片、利用声光移频器(AOFS)进行无腔内干扰的前馈稳定、以及在放大器中应用声光可编程色散滤波器(AOPDF)或光栅微调——或者利用基于差频(DFG)过程的被动全光自稳定机制,最终构建出波形精确可控的高能阿秒驱动源。

图3:CEP控制方案的思维导图

3. 更长波长

为了产生能够覆盖“水窗”波段(282–533 eV)从而透过水体对生物分子(碳、氮)进行化学成分分析的阿秒脉冲,驱动激光技术正由传统的钛蓝宝石系统向中红外长波长波段跃迁。文中详述了实现这一目标的三大核心技术路径:首先是技术最为成熟的光学参量放大(OPA)及其级联变体,该方案在1–5 μm波段主要利用BiBO、MgO:LN等氧化物晶体实现宽带放大,而在大于5 μm的波段则需转向ZGP(需2 μm泵浦)、LiGaS?(可用1 μm泵浦)等非氧化物晶体,目前已成功产生覆盖水窗波段的超连续谱;其次是差频产生(DFG)与脉冲内差频(IPDFG)技术 ,尽管其单脉冲能量目前多限制在微焦耳量级,但凭借混频过程带来的被动载波包络相位(CEP)稳定性,该技术无需复杂的电子反馈即可提供波形高度可控的种子源或驱动源;最后是备受瞩目的基于过渡金属掺杂硫属化合物(如Cr:ZnS/Se, Fe:ZnS/Se)的直接激光技术,这类材料因具备极宽的增益带宽和优异的热管理特性被称为“中红外波段的钛蓝宝石”,目前Cr:ZnS振荡器已能直接输出平均功率近2 W、脉宽小于3个光学周期的超短脉冲,且具备极低的相位噪声,正逐步发展为结构紧凑、高效且无需复杂后级放大的下一代阿秒驱动光源。

4. 更高重复频率

针对HHG转换效率低(尤其是长波长驱动时)及传统kHz级驱动源导致的光子通量不足、测量耗时长且信噪比受限等瓶颈,文章指出虽然机器学习有助于数据恢复,但发展高重频驱动激光才是解决空间电荷效应限制、从根本上提升阿秒物理实验精度的核心途径。目前主要存在两种技术路线来获取高重频阿秒脉冲。

第一种是共振增强腔技术(>10 MHz)。该方案通过将相位稳定的高重频(兆赫兹级)、低能量脉冲耦合进高精细度无源谐振环形腔,利用相长干涉大幅提升腔内峰值功率以驱动HHG。从早期的钛蓝宝石发展至现在的Yb光纤CPA驱动,该技术已成功产生XUV及EUV波段的频率梳,并在精密光谱学及钍-229(229 mTh)核钟跃迁测量中取得重大突破。然而,受限于复杂的输出耦合机制及气体电离引入的累积等离子体效应,该技术目前尚未实验演示孤立阿秒脉冲(IAP)的产生,尽管理论上已预测了基于横模选通(TMG)的可行性。

第二种是高重频高功率激光直接驱动技术(~100 kHz至MHz)。相较于受热效应限制难以突破10 kHz的传统钛蓝宝石放大器,OPCPA技术表现优异,已率先在100 kHz重频下实现了能量微焦级、脉宽小于140 as的IAP产生。同时,光纤CPA结合非线性后压缩技术也已将重频推升至MHz量级。此外,薄片振荡器凭借其紧凑结构、低噪声及功率扩展潜力,有望成为下一代阿秒驱动源;而基于固体的HHG因所需聚焦强度更低(仅需纳焦级),亦为高重频阿秒脉冲的产生提供了新的可能。

三、总结与展望

随着阿秒科学向强场物理与生物成像等前沿领域的拓展,驱动激光正围绕脉冲能量、脉宽、波长及重复频率四大核心维度加速演进。该综述总结了通过放大与合成技术提升能量、利用非线性后压缩与CEP锁定获取少周期波形、向中远红外扩展以提高光子能量、以及开发高重频架构的现有成果。

展望未来,面向下一代阿秒驱动激光,综述指出三大“突破方向”与三大“硬瓶颈”将共同定义技术路线。

突破方向一: 桌面级系统的单脉冲能量正向多 mJ 乃至更高推进,以显著提升可达峰值强度与光子通量,从而加速在新型介质(含固体/等离子体等)中探索极端场非线性相互作用;

突破方向二: 进一步采用更长波长(尤其中红外)驱动可按 HHG 标度把截止能量推向软 X 射线/水窗区间,并拓展分子轨道成像等强场应用的“能区与对比度窗口”;

突破方向三: 高重复频率(约 100 kHz–MHz)的高平均功率超快系统将成为泵浦-探测与符合计数/相关测量等实验的关键支柱。

与此同时,必须正面解决三项长期瓶颈:

瓶颈一:高平均功率下的热管理与热负载仍是稳定运行和光束质量保持的核心难题;

瓶颈二:在 >10 mJ、尤其长波长与多级放大架构中实现鲁棒、长期的 CEP 稳定依然具有挑战;

瓶颈三:宽带且高损伤阈值的中红外关键光学元件(非线性晶体、镀膜与压缩/色散管理器件等)供给与性能约束显著,直接限制能量扩展与系统可靠性。

攻克这些挑战不仅将深化阿秒光源的应用,更将为探索时空分辨率极限的仄秒激光奠定基础。(来源:中国光学微信公众号)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41377-025-02121-4

 
 
 
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