2026年1月7日,厦门大学化学化工学院黄腾翔副教授、方宁教授团队与南京大学康斌教授团队合作在Nature Catalysis期刊上发表了题为“Nanoscale correlation of single-molecule reactivity and charge carrier dynamics in a two-dimensional layered InSe photocatalyst”的研究成果。
该成果报道了一种联合单分子荧光成像(SMFI)与飞秒干涉散射显微技术(Femto-iSCAT)的全新表征策略,并首次实现了在二维材料InSe同一结构位点上解析载流子动力学与反应活性。论文通讯作者是黄腾翔、康斌、方宁;共同第一作者是吴丽雯、吕品田、张然、陈铿。
光催化技术的出现为太阳能的高效转化提供了新的思路,通过半导体材料吸收太阳能,直接将光能转化为化学能,在应对能源和环境挑战方面具有巨大的潜力。驱动整个光催化转化过程的核心环节是光生载流子(电子和空穴)的生成、分离、迁移及后续的表面反应,其效率直接决定了光催化反应的最终性能。因此,对表界面载流子动力学和反应动力学进行精准测量,可以直观、深入地理解微观光催化过程,从而理性设计高效光催化剂。然而,由于光催化剂结构的复杂性(如基面、边缘、褶皱等多种缺陷并存),如何在纳米尺度上建立载流子动力学与光催化活性之间的精确关联,一直是该领域面临的巨大挑战。
针对这一难题,研究团队创新性地整合了单分子荧光成像(SMFI)与飞秒干涉散射显微技术(Femto-iSCAT),开发出一种全新的原位表征策略。该方法利用Femto-iSCAT的高时空分辨率捕捉飞秒-皮秒量级的载流子演化过程,同时结合SMFI技术的超高空间定位能力,首次实现了在同一结构位点上解析载流子动力学与反应活性。

图1:飞秒干涉散射显微技术和单分子荧光成像对光催化作用的表征。
研究发现,InSe的边缘和褶皱处表现出比基面更长的载流子寿命和更高的光催化活性,这主要源于缺陷结构作为载流子陷阱,有效抑制了电子-空穴对的复合,并为表面反应提供了更多的活性位点。

图2:利用Femto-iSCAT和SMFI技术对同一片InSe材料的载流子动力学及反应速率进行表征。
通过定量相关性分析,该工作首次在实验上证明了反应活性与载流子寿命之间存在显著的线性正相关性,而与载流子浓度的相关性较弱。进一步地,这种定量关联表现出明显的位点依赖性:边缘位点对寿命变化的响应更为灵敏,具体表现为载流子寿命每延长1皮秒,边缘处反应速率的提升幅度约为基底面的1.5倍,这表明边缘位点可能具有更高的本征量子产率或更高效的表界面反应路径。此外,研究还发现本体材料的层数主要通过调控载流子寿命来影响反应速率,而非通过改变载流子浓度。对于基面和边缘而言,当InSe为三层时,二者均表现出最长的载流子寿命和最高的催化活性。

图3:载流子动力学与反应速率之间的关系。

图4:二维层状InSe不同结构特征下的层依赖型光催化活性及载流子动力学。
该联合表征方法推动了活性位研究从“单参量精准测量”向“多参量定量关联”的跨越,为阐明光电外场调控下的“能量-物质”跨尺度转化提供一种强有力的表征工具。(来源:科学网)
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-025-01472-w