2025年8月14日，美国加州大学圣地亚哥分校刘平教授团队在Nature Chemistry期刊上发表了一篇题为“Nucleation processes at interfaces with both substrate and electrolyte control lithium growth”的研究成果。

该成果通过物理模型揭示了锂成核过程受锂–电解质界面或锂–基底界面的主导调控，发现不同界面的作用机制直接影响锂电镀/剥离的可逆性。进一步发现，同时实现固体电解质界面快速传输和基底上锂原子快速移动，对实现致密锂沉积和长循环寿命锂金属电池至关重要。

论文通讯作者是刘平；第一作者是惠泽宇，余思岑。

锂金属阳极的可逆循环是实现高能量密度电池的关键。然而，不受控的锂沉积和不可逆的剥离不仅会导致循环性能显著下降，还会带来潜在的安全隐患。作为锂沉积的起始环节，成核形态对最终沉积锂的形貌结构具有决定性影响，因此，对成核过程的有效调控是实现锂金属阳极稳定循环的核心。普遍观点认为，锂–基底界面与锂–电解质界面（后者涉及固体电解质界面，SEI）在成核过程及随后的锂生长中均发挥着关键作用。迄今为止，大量实验和理论研究已分别揭示了这两个界面对成核的作用机理。然而，在实际电池工作条件下，这两类界面必然同时存在。因此，明确在特定基底、电解质及环境条件下，哪一个界面在锂成核过程中起主导作用，对于理解机理并实现锂金属电池的稳定运行至关重要。

该研究系统揭示了锂–电解质界面与锂–基底界面在锂成核过程中的关键作用。基于物理模型，明确了在不同电解质和基底条件下，究竟由哪一界面主导锂的成核行为。当锂在固体电解质界面（SEI）中的离子传输缓慢，且电荷转移动力学受限时，成核过程主要受SEI控制，与基底性质无关；而在具备快速锂离子传输和高效电荷转移的体系中，则由基底属性决定成核模式。针对基底调控型成核，研究组进一步提出理论模型，阐明了实现均匀单晶锂成核的设计原则：基底表面锂吸附原子的迁移速率必须快于临界成核速率。

研究还发现，成核模式对锂电镀/剥离的可逆性具有显著影响。尽管两类模式均可实现无枝晶的锂沉积，但其循环稳定性差异明显。SEI调控型成核在生长阶段会持续诱导新的成核，从而驱动多层生长模式。这种模式下沉积的锂颗粒连通性较差，剥离过程中易形成“死锂”，显著损害循环可逆性和稳定性。相较之下，基底调控型成核（尤其是在具备快速锂传输特性的锂–基底界面上）能够先形成均匀的多面体晶核，随后通过挤出机制实现连续生长，所得锂颗粒间具有更优的连通性，从而有效抑制孤立“死锂”的生成。

研究最终指出：同时实现锂离子通过 SEI 的快速传输和基底上锂吸附原子的快速移动，对于实现致密的锂沉积和长循环寿命的锂金属电池至关重要。

图1：基底和电解质对锂成核形貌的影响。

图2：不同电解质中锂核大小与电流密度的关系。

图3：锂金属-电解质界面（SEI）的表征结果。

图4：基底作用的量化阐释。

图5：锂成核行为对生长模式和循环稳定性的影响。

图6：两界面对锂成核、生长和剥离过程影响机理的示意图。

（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41557-025-01911-y