导读
胶体量子点(CQDs)因其增益系数高、可溶液加工、颜色可调、成本低廉等优势,被视为下一代激光二极管的理想增益材料。然而,实现电泵浦的激光,特别是更理想的表面发射激光,一直面临两大“拦路虎”:电流注入不足导致粒子数反转困难,以及器件内部光学损耗过高难以获得正的净增益。针对以上问题,南方科技大学陈树明教授团队创新性地提出“电-热-光协同设计”策略,成功开发出一种新型量子点发光二极管(QLED)结构,首次实现了CQDs的电泵浦表面发射自发辐射放大(ASE)!这一突破为量子点垂直腔面发射激光器(VCSEL)的实现提供了解决思路。相关研究成果以“Electrically pumped surface-emitting amplified spontaneous emission from colloidal quantum dots”为题发表于《Light: Science & Applications》。
研究背景
CQDs具有发射波长可调、高光致发光量子产率及良好的热稳定性,被认为是实现低成本、可溶液加工激光二极管的理想增益材料。近年来,CQDs薄膜已实现了低阈值的光泵浦ASE与激光。然而,要实现电泵浦ASE,必须在器件中同时实现大电流注入且光学增益大于损耗。这面临几项关键挑战:(1)大电流注入带来的热积累,破坏器件的稳定性,同时增加激子的非辐射复合概率;(2)大电流下,多激子效应引起的非辐射复合损耗;(3)器件存在较高的光学损耗(如电极吸收、光场约束不足),即使在大电流下实现了粒子数反转,也难以获得正的净增益。因此,在器件层面,如何通过电-热-光学上的协同设计,实现高效电流注入、有效热管理与强光场约束,从而突破CQDs电泵浦表面发射ASE的瓶颈,是该研究所要解决的核心问题。
研究亮点
为了达到粒子数反转状态(产生激光的必要条件),需要给量子点注入足够大的电流,大电流密度下工作会产生巨大的焦耳热,常规器件(图1e,左)最高温度可飙升至470 K(图1f,红线),导致器件过热失效。面对这一问题,研究团队从空间、结构和时间方面三管齐下对器件进行热量管理。在空间上,将发光面积缩小到仅0.01 mm2,极大减少发热;在结构上,直接在散热优异的硅(Si)散热片上制作器件,快速导走热量;在时间上,使用超短脉冲(63 ns)电流驱动,避免热量累积。通过以上三方面的调控,器件在低温下(153 K)可稳定承受高达2000 A cm-2的惊人电流密度(图1g)。 电致发光光谱中清晰地观察到了来自CQDs高能级(1P)的强发光(图1h),证明了粒子数反转的实现(通过计算,平均每个量子点容纳5-6个激子)。

图1:量子点增益介质的光学特性和大电流注入QLED的实现。
器件中金属电极会引发严重的光学损耗(吸收损耗、表面等离激元损耗),且表面发射结构需要半透明电极,会减弱光场限制。为了减少损耗,提高净增益,需要将光场最大限度地限制在CQDs增益区域内。为了解决这一问题,器件采用顶发射(TE)法布里-珀罗(FP)腔结构(图1e,右侧),使用银(Ag)和氧化铟锌(IZO)复合层作为电极(Ag/IZO底部反射电极及IZO/Ag顶部半透明电极)。通过对该新型的器件结构进行了详细的光学分析,发现所引入的厚IZO层几乎完全消除了金属Ag电极引起的SPP光损耗(图2b),并且IZO作为相位调节层,使光场主要局域在CQDs增益区域内(图2e-f)。这种结构的光场限制因子高达0.54,是传统底发射(BE)器件的两倍以上,使该新型器件结构呈现出了正的净光学增益,这是产生ASE的关键。这种结构中光场的强局域最大限度的提高了光与CQDs增益介质的相互作用,使器件在横向上产生了较强的ASE信号。横向ASE信号通过CQDs层的有效散射,最终从垂直方向出射,形成能够探测的表面出射ASE。

图2:不同结构QLEDs的光学分析。
经过以上电-热-光的器件协同设计,最终在该新型QLED中观察到了电泵浦的表面发射ASE。 在77 K低温下,用飞秒激光泵浦,成功观测到阈值仅为 10 μJ cm-2的光致发光(PL)的表面发射ASE信号(图3a-c)。在153 K低温下,施加纳秒脉冲电流驱动,当电流密度达到 94 A cm-2时(图3d-f):电致发光(EL)光谱在634 nm处出现一个尖锐的新峰;该峰强度随电流密度超线性增长(斜率k从0.8增至1.2);光谱线宽显著变窄(从24 nm缩至15 nm)。根据以上三个特征(新峰、超线性增长、线宽变窄),可以判断产生了电泵浦的表面发射ASE。

图3:光泵浦和电泵浦ASE光谱。
图4展示了器件在ASE区域具有减弱的效率滚降(图4a),证明大电流密度下器件的发光有放大现象。并且具有优异的发射方向性(图4c),远胜于传统底发射器件。实物照片直观显示了器件的高亮度定向发光(图4d)。

图4:器件的输出特性表征。
总结与展望
首次实现了胶体量子点材料的电泵浦表面发射自发辐射放大。通过“电-热-光协同设计”策略,解决了QLED器件存在的大电流注入与正的净光学增益难以兼顾的核心挑战。该工作为最终开发出低成本、溶液加工的量子点垂直腔面发射激光器奠定了器件基础,也为QLED在高速光通信、激光显示、传感、片上光互联等领域的应用打下基础。(来源:LightScienceApplications微信公众号)
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41377-025-01972-1
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