研究背景：

在固体表面精确操控液滴是现代技术的基石，对芯片实验室、微流控、先进热管理和集水技术具有深远影响。传统的策略通常依赖于设计静态的化学或形貌梯度来引导液滴运动。然而，这些被动方法缺乏自适应和可编程系统所需的动态和按需控制能力。此外，随着半导体器件的不断小型化，热通量密度不断增加。传统的依赖于大型外部散热器的热管理方案往往会降低系统功率密度，在处理小尺度散热场景时存在不足。因此，开发能够在分子尺度上直接调节界面特性的新型热敏材料，实现高效的液滴操纵，成为了突破这一瓶颈的核心。

文章概述：

近日，大连海事大学李书瑶课题组与中国科学院北京纳米能源与系统研究所陈翔宇课题组联合报道了一种基于热驱动分子构象开关的薄膜，该薄膜能够控制水滴的流速。该工作通过温度诱导的分子构象变化，在聚二甲基硅氧烷基底上构建了区域自组装结构，实现了液滴在固液界面上运动的可编程控制。研究团队还设计了一种可编程的模型冷却系统，该系统利用高温下（≥70℃）材料表面暴露出更多吸电子官能团增强了电荷积累，同时增强了电附着效应，从而减少了界面约束，加快了液滴的运动速度。

图文导读：

研究人员选择了不同长度的氟碳链（氟代烷基硅烷），通过自组装过程接枝到聚二甲基硅氧烷（PDMS）表面，制备了纯柔性自组装层（FSL）以及3F-FSL至21F-FSL等一系列薄膜。表面形貌表征证实了所有修饰表面连续且均匀，随着薄膜中氟含量的增加，表面氟元素比例也逐渐升高。

FIGURE 1. (a) The schematic illustration for the preparation process of different self-assembled molecules (SAMs) layers. (b) SEM image of (I) Pure-(flexible self-assembly layers, FSL), (II) 3F-FSL, (III) 13F-FSL, (IV)17F-FSL, (V)21F-FSL, the ruler is 5 µm. (c) EDS image of (I) 3F-FSL, (II) 13F-FSL, (III)17F-FSL, (IV)21F-FSL hydrogel, and the corresponding elemental mapping of C, F; the ruler is 50 µm. (VI) Schematic diagram ofelement comparison among different FSLs.

在电荷转移与润湿性评估中，中等链长的13F-FSL表现出最强的热响应特性。在70 °C时，13F-FSL的电荷转移量从20 °C时的0.60 nC激增至3.97 nC。分子动力学模拟揭示了其深层机制：在加热过程中，13F链段倾向于从完全反式的直立构象向弯曲或倾斜构象转变以释放内部应变能。这种构象松弛在气/膜界面处暴露了更多的含氟基团，提升了界面的吸电子能力。这不仅增强了表面电荷积累，还同时加强了电附着效应，进而减少了界面约束，促进了高温下的液滴运动。

FIGURE 2. (a) Contact angle of different FSLs at 20℃ (I) and 70℃ (II). (b) Schematic diagram ofcontact electrification. (c) Schematic diagrams of the electron transport process of different fluoroalkylsilanes (FASs) at 20?C. (d) Schematic diagrams of the electron transport process of different FASs at 70℃. (e) Charge transfer diagram of 13F-FSL and 17F-FSL at 20℃ and 70℃. (f) Schematic diagram of charge transfer during a single droplet on 13F-FSL and 17F-FSL at 20℃. (g) Schematic diagram of charge transfer during a single droplet on 13F-FSL and 17F-FSL at 70℃

FIGURE 3. (a) Molecular structure diagrams of four fluorine-containing molecular chains. (b) Water droplet sliding on 13F-FSL at 20℃ and 70℃, the rule is 5 mm. Simulated chain segment configurations of (c)13F-FSL, (d) 17F-FSL, and (e) 21F-FSL at 20℃ and 100℃.

基于热驱动分子构象的转变原理，研究团队在同一基底上成功构建了包含13F-FSL和17F-FSL的区域特定自组装薄膜。在液滴辅助冷却测试中，当薄膜温度升高（≥70℃）时，13F-FSL区域上的液滴速度明显超过17F-FSL区域，并在17F-FSL区域观察到液滴减速和钉扎现象。测试结果表明，相比于自然冷却，液滴辅助系统的冷却速率从123 °C/h大幅跃升至941 °C/h，将达到目标温度（约40 °C）的时间缩短了约8倍，展现了在自适应微流控系统中的巨大潜力。

FIGURE 4. (a) Schematic diagrams of water droplets sliding and staying on the system at high and low temperatures. The process of natural cooling of the (b) 13F-FSL and (c) 17F-FSL, the rule is 10 mm. (d) The process of natural cooling among five FSLs groups. (e) The process of natural cooling 17F-FSL among five groups. (f) Comparison of real photos and thermal-infrared-imaging images of the droplet cooling model, the rule is 10 mm. (g) The characteristics of the four self-assembled films include charge transfer characteristics, surface roughness, elemental composition, contact angle and rapid droplet motion, (I) Pure FSL, (II) 3F-FSL, (III) 13F-FSL, (IV) 17F-FSL, (V) 21F-FSL, the red line represents the test condition at 70℃, the blue line corresponds to 20℃.

该项目得到了国家自然科学基金、辽宁省博士科研启动基金、北京纳米能源与系统研究所高熵能源材料与器件北京市重点实验室以及中央高校基本科研业务费等项目的鼎力支持。

论文信息：

Temperature-Responsive Self-Assembling Materials for Controllable Transport of Surface Droplets

Mei Liu, Shuyao Li*, Xiangyu Chen*

Advanced Materials Interfaces

DOI:10.1002/admi.202501056

原文链接：https://doi.org/10.1002/admi.202501056

期刊简介：

Advanced Materials Interfaces 发表关于功能性界面和表面及其特定应用的研究成果，推动我们对界面过程的理解。考虑到固体、液体和气体之间的界面在几乎所有材料和设备中发挥着重要作用，该期刊的范围涵盖了物理、化学、材料科学和生命科学的跨学科融合。