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AS | 四川大学赵德威、丁超:突破空穴提取势垒 — 改性PEDOT:PSS界面层实现PbS量子点太阳能电池开路电压损失 |
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研究背景:
量子点作为尺寸可调的半导体纳米晶,凭借量子限域效应带来的带隙可调性、高吸光系数及多激子生成效应,为设计高效率太阳能电池提供了可能的途径。在各类量子点材料中,硫化铅(PbS)量子点展现出优异的空气稳定性、宽光谱吸收范围以及良好的溶液加工性,被认为是同时实现高效率与高稳定性的潜力材料。其带隙可调性便于构建叠层器件,拓宽光谱利用;而多激子效应理论上可助力单结电池突破传统肖克利-奎伊瑟极限,将理论效率提升至约44%。在过去几年中,得益于表面钝化和器件结构工程的协同发展,PbS量子点太阳能电池的光电转换效率已经稳步提高至15.4%。然而,PbS量子点太阳能电池的发展目前受限于显著的开路电压损失和复杂的制备工艺,对提升器件开路电压与简化制备工艺具有重要的科学研究意义与应用价值。

文章概述:
近日,四川大学赵德威教授、丁超副研究员团队通过协同室温直接合成的短链配体胶体量子点墨水与经甲醇/草酸改性的PEDOT:PSS层,构建了一种简化的器件结构,显著提升了器件的开路电压。该策略有效解决了水相PEDOT:PSS在疏水PbS-EDT层上的成膜难题,同时触发了关键的界面化学重构。经处理后,PEDOT:PSS中绝缘性PSS组分被选择性去除,形成了致密且电学均匀的纤维状网络。尤为关键的是,修饰后PEDOT:PSS的功函数得以优化(从-5.30 eV调整至-5.15 eV),使得空穴向银电极提取的界面势垒显著降低(从0.51 eV减少至0.36 eV)。这一优化的能级对齐将载流子寿命从0.54 ms延长至2.37 ms,并加速了电荷提取动力学。最终,器件开路电压从649 mV显著提升至742 mV,光电转换效率达到13.97%。本研究为制备高开路电压、高稳定的胶体量子点太阳能电池提供了一种稳健且与现有工艺高度兼容的界面工程策略。
图文导读:

图1.a) 太阳能电池器件结构示意图,b) 空穴提取界面形成过程的对比示意图,c) 冠军对照器件(W/O)与目标器件在模拟AM 1.5G光照下的J-V曲线,d) 两组各20个器件的VOC和PCE统计分布,e) 冠军目标器件的EQE光谱及对应积分电流,f) 最佳器件的EQE光谱(上)与J-V曲线(下),g) 高效率(PCE>10%)PbS量子点太阳能电池的开路电压与开路电压损失的关系。h) 本工作与其他前沿光伏技术的电压损失与吸光层带隙的关系

图2.PEDOT:PSS中间层的化学、形貌及电子表征:a) 原始、经甲醇处理及经甲醇/草酸协同处理的PEDOT:PSS薄膜的高分辨率S 2p XPS谱,b-d) 三种薄膜的AFM形貌图及e-g) 对应的SEM图像,h) 基于Ag/PEDOT:PSS/Glass结构的薄膜I-V曲线(内嵌示意图),用于评估电导率,i) 三种薄膜的KPFM表面电势图及j) 对应的统计分布直方图。k) 基于UPS与吸收数据构建的器件能级图

图3.W/O与目标PbS QDSCs的器件物理与载流子动力学分析:a) 不同光强下两种器件的JSC和VOC关系,b) 归一化TPV衰减曲线,c) 归一化TPC衰减曲线,d) 不同HTL结构下PbS-PbI2薄膜的归一化TRPL衰减曲线,e) 暗态0 V偏压下的EIS奈奎斯特图,f) 暗态Mott-Schottky曲线(1/C2-V)及用于确定内建电位的线性拟合,g) 半对数坐标下的暗态J-V曲线,h) 持续光照MPPT下的运行稳定性,i) 未封装器件在干燥空气中的储存稳定性
研究结论:
团队提出了一种新型甲醇/草酸协同处理策略,用于精准调控PEDOT:PSS空穴传输层的界面性质与电子结构。不同于传统的单一物理或化学改性,该策略通过协同处理同步解决了水相传输层在疏水量子点表面的成膜难题,并诱导了有利的化学重构。利用草酸选择性去除绝缘性PSS组分并优化薄膜形貌,协同调控其功函数以降低空穴提取势垒,可使界面电荷提取能力显著提升,并获得了高达742 mV的开路电压(即仅为340 mV的电压损失),及13.97%的光电转换效率。该工作为制备高效稳定全溶液加工光电器件提供了一条简便且可扩展的界面工程途径。
该项目研究得到了中央高校基本科研业务费和四川大学博士后交叉学科创新基金等项目的资助,谨此感谢。
论文信息:
Overcoming Hole-Extraction Barriers: A Facile PEDOT:PSS Interlayer Unlocks Record-Low Voltage Deficit in PbS Quantum Dot Solar Cells
Shengkai Kang, Zixuan Meng, Yabing Wang, Kanwen Zheng, Sibo Huang, Di Zhang, Shitong Li, Cong Chen, Shenqing Ren, Yang Li, Chao Ding*, Dewei Zhao*
Advanced Science
DOI:10.1002/advs.202524275
原文链接:
https://doi.org/10.1002/advs.202524275
期刊介绍:

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