论文标题：Photocatalytic valorization of biomass and plastics: A critical review focusing on bond-selective activation

期刊：ENGINEERING Energy

作者：Ying Li, Guangyu Chen, Jieying Lin, Wanbing Gong, Yujie Xiong

发表时间：7 May 2026

DOI：10.1007/s11708-026-1064-2

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全球正加速迈向循环碳经济，如何将生物质、废塑料两大 “碳宝藏” 温和、高效、高选择性地转化为燃料与高值化学品，成为能源与环境领域的核心命题。近期，中国科学技术大学熊宇杰、龚万兵团队在ENGINEERING Energy发表重磅综述论文，首次以键选择性活化为核心框架，系统梳理生物质与塑料光催化高值化的反应机理、催化策略与发展路径，为理性设计高效光催化体系提供全新理论指引。

论文亮点

1.全新分类范式

突破传统按底物（生物质/塑料）分类的局限以主导键选择性（C–H 活化 vs C–C 断裂）划分反应路径，揭示跨底物的共性机理。

2.核心机理明确

指出C–H、C–C 键选择性活化是决定反应路径与产物选择性的关键，为精准调控提供理论锚点。

3.结构共性揭示

阐明生物质与塑料在聚合链结构、晶态/非晶态共存、C–C/C–H/C–O 键组成上的高度相似性，为统一研究奠定基础。

4.设计指导清晰

基于键活化机制，提出光催化剂理性设计策略，指向高选择性、高原子经济性的碳资源循环利用。

论文概要

结构同源：生物质与塑料的内在相似性

二者虽分属天然/合成聚合物，但本质均为高度聚合链状结构，呈现多尺度分级组织：

1）生物质：纤维素/半纤维素/木质素复合，氢键构筑微纤结构

2）塑料：晶区有序堆砌+非晶区链缠结

3）分子层面：均以C–C、C–H、C–O键为核心骨架，为相似键活化行为提供内在基础

图 2 生物质与废塑料的结构相似性示意图

两大主导路径：C–H活化vs C–C断裂

1. C–H 键断裂主导的光催化氧化还原耦合

定义：C–H 活化为动力学决速步，主导选择性，保留碳骨架，实现官能团转化。

典型应用：

o 生物质平台分子（糠醇、HMF、木质素模型物）高选择性氧化制羧酸、芳香单体

o PET、PLA、PS 等塑料可控解聚，制乙醛酸、丙酮酸、苯甲酸等高值品

关键策略：单原子催化、异质结界面工程、溶剂调控质子耦合电子转移（PCET）。

代表数据：糠醇氧化制糠酸选择性>99%；木质素解聚产率>90%；PLA 转化制丙酮酸选择性 95.9%。

图 3 生物质光催化 C–H 活化典型体系与机理

图4 生物质光催化 C–H 活化策略

图5 塑料高值化中光催化 C–H 活化路径与催化策略

2. C–C键断裂主导的光催化氧化还原耦合

定义：C–C断裂为决定碳数分布与产物组成的关键步骤，实现碳骨架重构。

典型应用：

o 单糖/木质纤维素定向断键制乳酸、甲酸等高值含氧化学品；

o PET、PLA、PE、PVC 等塑料断链制短链化学品，耦合产氢/CO₂还原。

关键策略：能带调控、活性位点电子结构工程、预处理 - 光催化串联。

代表数据：木糖转化制乳酸产率 91.2%；PET 光转化产氢速16.1 μmol/(h•g)^-1、CO 产率9.5 μmol/(h•g)^-1。

图6 生物质高值化中光催化 C–C 键断裂机理与催化体系

图7 塑料光催化 C–C 键断裂代表性体系

图8 塑料光催化 C–C 键断裂机理路径

预处理：非主导键断裂与可及性提升

预处理以断裂C–O、酯键等非主导键、破坏氢键 / 链缠结为主，提升分散性与反应可及性，不决定最终碳骨架重构路径。

碱处理：断 C–O 与氢键，提升分散

酶水解：选择性断糖苷键，生成可溶性中间体

水热处理：降低结晶度，促进扩散

氧化官能化：引入含氧基团，提升极性与反应性

总结与展望

核心总结

1）光催化是实现生物质/废塑料温和、高选择性、可持续高值化的核心技术

2）键选择性活化（C–H/C–C） 是调控反应路径与产物分布的核心

3）以键为中心的统一框架，超越底物分类，为跨体系机理对比与催化剂设计提供新范式。

未来展望

1）精准键选择性：面向真实原料，实现相似化学键的精准识别与可控断键

2）电荷动力学提升：突破光生载流子效率瓶颈，推动太阳能-化学能转化效率达 5%–10%

3）面向实际体系：从模型物走向真实废料，开发抗杂质、可放大的连续流光催化体系

4）多场耦合强化：光-热/光-电/光-声协同，突破单一光催化局限，提升速率与选择性

5）全链条评估：全生命周期分析（LCA）+技术经济分析（TEA），支撑工业化落地

图9 光催化高值化技术路线图

原文信息

Ying Li, Guangyu Chen, Jieying Lin, Wanbing Gong, Yujie Xiong. Photocatalytic valorization of biomass and plastics: A critical review focusing on bond-selective activation. ENG.Energy, 2026, 20(4): 10642 DOI:10.1007/s11708-026-1064-2

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通讯作者简介

熊宇杰，中国科学技术大学讲席教授、博士生导师，安徽师范大学党委副书记、校长。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习，2000年获化学物理学士学位，2004年获无机化学博士学位，师从谢毅院士。2004至2011年先后在美国华盛顿大学（西雅图）、伊利诺伊大学香槟分校、华盛顿大学圣路易斯分校工作。2011年辞去美国国家纳米技术基础设施组织的首席研究员职位，回到中国科学技术大学任教授，建立独立研究团队。曾入选教育部长江学者特聘教授（2018）、国家杰出青年科学基金获得者（2017）、国家级高层次人才计划科技创新领军人才（2018），当选欧洲科学院外籍院士（EurASc，2024）、东盟工程与技术科学院外籍院士（AAET，2022）、新加坡国家化学会会士（SNIC，2022）、英国皇家化学会会士（RSC，2017）。现任ACS Materials Letters副主编。主要从事“多场多相催化化学”研究，探索多场耦合和多相流动条件下的催化机制及应用。已发表260余篇通讯作者论文，其中100余篇发表在综合性期刊Sci. Adv.、Nat. Commun.、PNAS、Natl. Sci. Rev.和化学及材料科学三大期刊JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.。论文总引用45,000余次（H指数106），入选科睿唯安全球高被引科学家榜单。曾获国家自然科学二等奖（第三完成人，2012）、安徽省自然科学一等奖（第一完成人，2021）、中国科学院优秀导师奖（2014， 2015，2016，2018）、英国皇家化学会Chem Soc Rev开拓研究者讲座奖（2019）、中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖（2015）。

龚万兵，2018年在中国科学技术大学获得博士学位，师从赵惠军院士。现在中国科学技术大学微尺度国家研究中心任副研究员，合作导师熊宇杰教授。主要致力于高效纳米催化材料的构筑及其碳氢资源转化的研究。近五年，以第一作者及通讯作者（含共同）发表学术论文三十余篇，包括Chem. Soc. Rev., Adv. Mater. (3), Angew. Chem. Int. Ed. (3), J. Am. Chem. Soc. (3), Nat. Commun. (2), ACS Nano, Chinese J. Catal., Nano Res. (2)等。主持包括国家自然科学基金面上项目在内的3项课题，担任Chinese Journal of Structural Chemistry青年编委，入选国际学术期刊Nanoscale“2024新锐科学家”。

关于ENG.Energy

ENGINEERING Energy（原Frontiers in Energy）是中国工程院院刊能源分刊，由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

ENGINEERING Energy已被SCIE、Ei Compendex、CAS、Scopus、INSPEC、Google Scholar、CSCD(中国科学引文数据库)、中国科技核心期刊等数据库收录。2024年影响因子为6.2,在“ENERGY & FUELS”学科分类中位列55位(55/182)，处于JCR Q2区。2024年度CiteScore为6.9，在“Energy”领域排名#77/299；2025年即时IF为8.1，即时CiteScore为9.0。

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