2026年5月19日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授（澳大利亚科学院院士）团队在Nature Energy期刊发表题为“Anion-reduction catalytic centres regulate interfacial solvation structures for fast-charging Si anodes”的研究论文。该工作提出“界面阴离子还原催化”概念，通过在硅基负极表面构建硫空位催化中心，调控界面溶剂化结构（ISS）与界面反应路径，诱导形成富LiF、结构致密且利于Li+传输的固态电解质界面膜（SEI），为高能量密度锂离子电池实现超快充提供了新的界面化学策略。论文通讯作者为乔世璋教授。
硅基负极具有高容量优势，但快充过程中剧烈体积变化会导致SEI反复破裂和重构，引发活性锂持续消耗、界面阻抗升高和容量衰减。传统策略主要通过电解液工程调控Li+体相溶剂化结构，以促进富LiF基SEI形成。然而，SEI生成实际发生在电极/电解液界面，其反应路径更直接受ISS支配。在强界面电场作用下，传统电解液中的阴离子容易被排斥出界面区域，导致形成溶剂主导的ISS和有机组分较多的SEI。因此，如何在保持传统电解液性质的同时，调控界面区域的阴离子分布与还原反应，是实现稳定快充的关键。
基于这一认识，研究团队提出界面阴离子还原催化策略。该策略的核心是在电极表面引入兼具热力学稳定作用和动力学催化作用的界面中心：一方面稳定阴离子于界面区域，削弱负极电场对阴离子的排斥；另一方面降低阴离子还原势垒，使其优先分解并引导形成无机组分富集的SEI。
研究团队以硫空位MoS2-x作为原型界面催化中心。恒电势分子动力学模拟和原位ATR-FTIR结果表明，硫空位界面能够形成局域静电势阱，有效稳定FSI-及Li+-FSI-接触离子对，从而在传统电解液中构建阴离子富集ISS。进一步的DFT计算显示，硫空位可引入未占据Mo-4d电子态，并使d带中心向费米能级移动，增强界面电子转移能力。同时，FSI-在缺陷位点附近形成更有利于F释放和LiF生成的吸附构型。电化学测试进一步证明，含硫空位的硅基负极能够诱导FSI-先于溶剂分解。
这种界面阴离子富集与优先还原过程进一步重塑了SEI结构。表征结果显示，催化调控ISS诱导形成由超细LiF纳米晶构成的致密富LiF基SEI。超细LiF晶粒提供了高密度晶界，有助于建立连续Li+快速传输通道，同时提升SEI的均匀性和机械稳定性，从而兼顾快速Li+传输和长期界面稳定。
受益于上述界面化学，硅基负极表现出优异的快充性能和循环稳定性。该电极在长期循环中实现约99.94%的平均库仑效率。在NCM622||硅基负极Ah级软包电池中，电池可在10 min内达到约91.4%荷电状态，并在6 min内达到约85.3%荷电状态；即使在6 min超快充条件下，仍可实现约240.4 Wh kg-1的能量密度，并在6 C循环500圈后保持约72%容量。
图1：阴离子还原催化中心通过抑制界面电场驱动的阴离子排斥，实现FSI-富集的ISS。
图2：S空位通过重构界面电子结构并调控界面反应路径，促进FSI-优先还原，提升Li+传输动力学与循环稳定性。
图3：催化调控ISS诱导形成由超细LiF纳米晶构成的致密富LiF基SEI。
图4：催化调控ISS形成的稳定界面实现了Si基软包电池的超快充、高能量密度与长循环寿命。
该研究证明，ISS不仅可以通过电解液组成调控，也可以由电极界面本身主动调控。界面阴离子还原催化将界面离子分布调控与界面反应选择性调控结合起来，为构建高稳定、高传输性能SEI提供了新的思路，也为高能量密度锂离子电池实现超快充提供了可推广的界面设计原则。（来源：科学网）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41560-026-02074-x
