导读

在极端紫外非线性光学领域，材料固有的弱非线性效应以及现有光源功率限制，一直是制约该波段光—物质相互作用研究与应用的关键挑战。近日，意大利拉奎拉大学的研究团队首次通过实验实现了基于近零介电常数的极端紫外波段非线性增强，团队利用亚微米铝箔激发Ferrell-Berreman共振，实现了等离子体增强的自驱动光谱调制，为解决上述难题提供了全新方案。

研究团队采用厚度为300nm的铝自由支撑箔作为实验材料，采用FERMI自由电子激光装置的极紫外脉冲进行激发，通过调节入射角度来控制 Ferrell-Berreman模式的激发。实验中观察到在载波波长约44nm处，自相位调制增强与入射角密切相关，且理论模型通过考虑超快加热和饱和效应，很好地复现了实验中光谱调制的角度和功率依赖性，揭示了该非线性增强效应的物理机制。

研究表明，这种基于铝箔的近零介电常数非线性增强机制，在低至380 GW/cm²的峰值强度下即可实现高效的光谱调制，且在25-85nm的宽波段范围内均能通过调节入射角实现共振增强。这一成果不仅为极端紫外波段非线性光学研究提供了新的实验平台，还有望推动超快光谱技术、高次谐波产生等领域的发展，在纳米尺度光谱学和超快光子学等领域具有重要应用前景。

该研究成果近日发表于国际顶级学术期刊《Light: Science & Applications》，题为 “Epsilon-near-zero nonlinearity enhancement in the extreme ultraviolet”，意大利拉奎拉大学的Andrea Marini为论文共同通信作者，Carino Ferrante 为论文第一兼通信作者。

研究背景

随着高功率脉冲激光光源的发展，极端非线性光学作为一门新兴科学逐渐兴起，在辐射操控、阿秒计量和创新光谱技术等领域展现出巨大潜力。然而，在极端紫外和X射线光谱区域，光与物质的非线性相互作用本就较弱，再加上现有极端紫外桌面光源功率有限，这严重阻碍了其在超快光谱和极端非线性光学领域的突破性应用，成为当前光子学领域的主要挑战之一。

尽管在较低光子能量区域，等离子体光学通过金属基纳米结构能在纳米尺度增强光与物质相互作用，纳米光子学也能通过设计材料的介电特性为超材料和超表面的发展奠定基础，近零介电常数材料更是因能提供巨大的场增强效应在非线性应用中展现出非凡潜力，但目前近零介电常数材料仅能在近红外和中红外光谱区域有效工作，其在极端紫外波段的功能尚未得到探索，如何在极端紫外光谱区域实现近零介电常数的非线性增强，仍是一个亟待解决的问题。

创新研究

研究团队首次在实验上实现了极端紫外波段基于近零介电常数的非线性增强，创新性地利用厚度为300nm的铝自由支撑箔激发可广泛调谐的Ferrell-Berreman模式（如图1b示意图）。通过FERMI自由电子激光装置的极端紫外脉冲激发，结合角度依赖的光谱调制测量与理论分析，在低至380 GW/cm²的峰值强度下观察到高效的自相位调制增强，突破了传统极端紫外波段非线性效应微弱的局限，为极端非线性光学研究提供了新的实验范式。

图1：实验方案与近零折射率非线性增强

在实验设计与机制探索方面，研究团队建立了包含超快加热和饱和效应的非线性极化模型（如图2理论模拟与实验对比）。该模型不仅考虑了瞬时克尔效应，还纳入了由电子-声子散射引起的延迟热非线性及饱和机制，成功复现了实验中光谱调制的角度依赖性和功率依赖性，特别是揭示了25-85nm宽波段内通过调节入射角度实现FB模式共振增强的物理机制，阐明了近零介电常数材料在极端紫外波段增强非线性效应的核心原理。

图2：通过入射角调谐实现的近零折射率光谱调制增强

研究团队进一步拓展了近零介电常数材料在极端光学领域的应用前景，通过理论预测与实验验证，展示了铝箔中FB模式激发可实现约20倍的非线性增强因子（如图1e模拟结果）。这种基于金属薄膜的宽带共振增强机制，不仅为桌面级高次谐波系统实现极端紫外光谱操控提供了可行路径，还为设计新型极端紫外非线性光学元件（如谐波发生器、波混频器件）奠定了基础，推动了极端紫外波段非线性光子学的实用化发展。

总结展望

本研究首次通过实验证实了近零介电常数材料在极端紫外波段的非线性增强效应。研究团队利用铝箔激发Ferrell-Berreman模式，在低至380 GW/cm²的峰值强度下实现了高效的自相位调制增强，且通过角度调控可在25-85 nm宽波段内实现共振增强，理论模型与实验结果高度吻合。这一成果突破了极端紫外波段非线性效应微弱的瓶颈，为极端非线性光学研究提供了新的实验依据和理论支撑。

未来可进一步探索非中心对称铝基结构铝基结构在极端紫外波段的二阶非线性效应，利用近零介电常数材料放宽相位匹配限制的特性，拓展谐波产生、波混频等应用。同时，基于该机制的桌面级极端紫外系统有望实现更精准的辐射操控，推动超快光谱、纳米尺度成像等领域的技术革新，为极端条件下的物质研究提供更强大的工具。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-01985-w