导读

在自由电子光源与纳米光子学研究领域，如何实现对电子诱导的光辐射的方向、模式与频谱的主动调控，一直是发展片上可编程光源、电子显微成像以及电子—光子耦合器件所面临的重要挑战。近日，丹麦南丹麦大学、荷兰NWO AMOLF研究所、西班牙ICFO以及ICREA等研究机构的联合研究团队提出了一种基于“广义Smith–Purcell效应（Generalized Smith–Purcell Effect）”的新型自由电子辐射调控机制，通过在有限周期阵列中引入可独立调控的散射单元，实现了对阴极发光方向的主动操控与可编程调制。该方法能够突破传统Smith–Purcell辐射只能由固定周期结构被动决定发射方向的限制，使电子束激发产生的辐射在太赫兹至可见光波段实现动态可调的角度转向与模式控制。这一研究不仅建立了广义Smith–Purcell辐射的完整理论框架，也为可编程电子驱动纳米光源、电子能谱学以及新型电子—光子器件的发展提供了新的研究思路。

该研究成果近日发表于《Light: Science & Applications》，题为“Active steering of cathodoluminescence through a generalized Smith–Purcell effect”。南丹麦大学的Eduardo J. C. Dias为论文的第一作者和通讯作者。

研究背景

Smith–Purcell辐射是一种经典的自由电子辐射现象。当高速电子沿周期结构表面运动时，其随时间变化的库仑场会激发表面产生定向电磁辐射。由于不同周期单元之间满足特定的相位匹配关系，来自各单元的辐射能够发生相干叠加，从而形成具有明确发射方向的远场辐射。自该现象被发现以来，Smith–Purcell辐射因其宽频谱、高方向性以及与电子束天然兼容等特点，在自由电子光源、纳米尺度光操控以及电子显微技术中受到广泛关注。

近年来，随着超表面与纳米光子学的发展，研究人员开始尝试利用人工设计的纳米结构对Smith–Purcell辐射进行调控。例如，通过金属或介质光栅、超表面以及非周期结构，可以在一定程度上改变辐射方向、角分布以及偏振特性。然而，现有研究大多依赖于固定结构参数，其辐射模式通常在器件制备完成后便无法再动态改变。此外，传统Smith–Purcell理论主要建立在“无限周期、完全均匀阵列”的基础之上，其辐射条件严格依赖于结构周期与电子速度之间的关系，因此能够实现的发射通道数量有限，也难以支持复杂、灵活的波前调控。

另一方面，主动可调纳米材料的发展为电子诱导光辐射控制带来了新的可能。例如，石墨烯的费米能级可以通过电压实时调节，而VO2等相变材料则能够通过温度或光泵浦实现介电性质的快速变化。这些材料为构建动态可重构的纳米光子结构提供了重要基础。然而，如何将这些主动材料与Smith–Purcell辐射机制结合，并建立统一的理论框架，实现电子辐射方向与模式的主动控制，仍然缺乏系统性研究。因此，发展一种能够同时兼顾结构设计灵活性、主动可调性与高方向性辐射的新型Smith–Purcell机制，具有重要的应用价值。

创新研究

针对传统Smith–Purcell辐射受限于均匀周期结构的问题，研究团队提出了“广义Smith–Purcell效应”理论框架。他们考虑了一类有限尺寸的一维周期阵列，其中每一个散射单元都具有可独立调节的极化率响应。研究表明，在这种非均匀阵列中，各散射单元的偶极矩分布不再相同，因此系统能够激发出比传统Smith–Purcell机制更加丰富的辐射通道。研究人员通过傅里叶展开的方法，将整个阵列的偶极响应分解为多个谐波模式，并由此推导出新的广义Smith–Purcell辐射条件。与传统理论相比，新理论中额外引入了模式参数?，使系统能够在更多方向上满足相干辐射条件，从而实现多通道、可编程的阴极发光辐射。

在理论分析基础上，研究团队进一步提出了一种基于偶极矩空间调制的阴极发光主动转向方案。他们通过人为设计阵列中各单元的偶极矩分布，使其呈现不同频率的空间振荡模式，从而选择性激发特定的广义Smith–Purcell辐射通道。研究结果表明，仅通过改变阵列中偶极矩的调制方式，就能够在较宽角度范围内实现阴极发光方向的连续调控。数值模拟显示，系统可在约±60°范围内实现高方向性的辐射转向，并且辐射峰值与理论预测高度一致。该方法不需要改变阵列整体几何结构，而是通过调节局域响应即可实现动态波束控制，为构建可重构电子驱动光源提供了全新方案。

为了验证该理论框架的实际可行性，研究团队进一步研究了两类具有主动调控能力的纳米材料体系。第一类体系为VO2相变材料纳米盘阵列。VO2能够在绝缘态与金属态之间发生可逆相变，其介电函数会随温度变化而显著改变。研究人员通过空间可编程泵浦光场对不同VO2纳米盘施加不同光照能量，从而在阵列中构建特定的极化率分布，并成功实现了目标方向的阴极发光辐射。第二类体系则采用石墨烯纳米带阵列。由于石墨烯的费米能级能够通过电压灵活调节，因此每一条石墨烯纳米带都可实现独立调控。研究结果表明，通过调节不同纳米带的掺杂水平，可以有效构建所需的偶极矩模式，并在目标方向产生高方向性辐射。相比VO2体系，石墨烯阵列能够实现更高的调制深度，因此在辐射效率与可调范围方面表现出更优性能。

此外，研究团队还分析了阵列规模、偶极矩方向以及不同谐波模式对辐射特性的影响。他们发现，随着阵列单元数量增加，可支持的广义Smith–Purcell模式数量也会增加，从而提升系统的角度分辨率与辐射转向范围。同时，不同方向的偶极矩会对应不同的辐射角度包络函数。研究还表明，通过叠加多个空间调制频率，可以进一步构建更加复杂的远场辐射图样，实现多波束发射与复杂波前控制。这意味着广义Smith–Purcell效应不仅能够用于简单的波束转向，还具有实现复杂电子驱动光场工程的潜力。

图1：广义 Smith–Purcell 发射。（a）所研究的系统的示意图，由一个周期性散射体阵列组成，该阵列与沿其平行方向运动的电子束相互作用。（b）图（a）的简化示意图，其中标出了阵列周期 a、电子（e—）速度v以及冲击参数b。同时给出了所采用的坐标系，以及对应一般位置矢量 r 的极角 θ和方位角?。所有散射体均被视为点状偶极子，其偶极矩由红色箭头表示。（c）在 ?=0 平面中的广义 Smith–Purcell发射条件。此处考虑一个速度为v=0.1c的电子从一个由N=51个元件组成的周期阵列附近经过，阵列周期由图例标示。每条曲线对应的 Smith–Purcell 阶数n标注于其旁，而所考虑的 a/λ参数以及其余 n 值位于图示范围之外。灰色区域表示满足∣sin(θn?)∣>1的区域，因此在运动学上相长干涉无法发生。位于该区域内部（外部）的点分别以空心点（实心点）表示；当对应发射允许存在时，其发射角 θn? 标注于右侧坐标轴。（d,e）图（c）中不同颜色阵列对应的可用广义 Smith–Purcell发射通道示意图。每一个箭头对应一个特定的n,?组合（见图中标注），并沿对应的θn?方向向外发射。在图（d）中，?=0的情况以较粗箭头突出显示，对应于均匀阵列中的传统Smith–Purcell发射。

图2：利用非均匀阵列实现阴极发光波束转向。（a）在包含N=51个元件、周期满足 a/λ0=0.09的阵列中，对于n=1和 ?=0–10时的广义 Smith–Purcell条件。该阵列由速度为 v=0.1cv = 0.1c（约 2.6 keV）的电子束激发。模式 ?=1–9位于满足 ∣sinθ1,?∣≤1的区域内，以实心圆标记；而模式 ?=0与 ?=10位于该区域之外，因此以空心圆标记。每一个模式都由图（b）中对应颜色的诱导偶极矩分布进行选择，其对应关系为 ?=ξ。（b）依据理论模型得到的诱导偶极矩分布（振荡幅度A=1），不同颜色对应图例中给出的不同ξ 值，并表示为阵列元件编号j的函数。每一种诱导偶极矩分布 ∣pj0∣/p0 都以频率ξ围绕 1 在 0 到 2 之间振荡。（c）角分辨阴极发光远场发射幅度∣f(θ)∣的极坐标图，其归一化系数为 f0=Nk2p0。该图表示在?=0平面中，发射幅度随极角θ的变化关系。电子从阵列上方经过，阵列的诱导偶极矩由图（b）中对应颜色的曲线给出，并沿x方向极化（即pj0|| x）。彩色虚线标出了ξ=1–9时目标发射角 θ1,ξ的位置，而灰色阴影区域对应条件 ∣f(θ)∣/f0>cosθ。（d）峰值发射角 θmax（右轴）及其对应的峰值远场发射幅度 ∣f(θmax)∣/f0（左轴）随目标发射角 θ的变化关系，其中 ξ=1–9（见上方坐标轴）。灰色虚线表示函数 ∣f(θ)∣/f0=cos(θ)/2，黄色虚线对应条件 θmax=θ。

图3：广义 Smith–Purcell发射的光谱依赖性。（a）对于标记为 −10≤?≤10（见图例）且 n=1的广义 Smith–Purcell模式，波长 λ与发射角θ之间的关系。电子速度取为v=0.1c，并固定参数 a/λ0=0.09和 N=51。其中对应 ?=0, ±5, ±9的曲线被特别突出显示，以便与图（b）和图（c）进行比较。黑色虚线对应于 λ=λ0 （即与图2相同的条件），而圆点表示该虚线与各彩色曲线的交点。插图展示了光发射角 θ（蓝色箭头）相对于阵列（黑色点）以及电子运动轨迹（绿色箭头）的位置关系。（b,c）远场发射幅度 ∣f(θ)∣随 θ与 λ的变化关系，其归一化系数为 f0=Nk2p0 。这里考虑的阵列偶极矩分布满足理论模型，其中调制参数分别取为（b）ξ=5和（c）ξ=9。在每一种情况下，图中均以浅色叠加了与图（a）中对应 ?=0, ±ξ的相同曲线和圆点。

图4：阴极发光（CL）发射的主动调控。（a）VO2纳米盘阵列示意图，其中纳米盘直径 D=250 nm，厚度 t=2 nm，相邻元件之间的中心间距为 a=450 nm。电子以距离阵列 b=10 nm的位置平行于阵列运动，其速度为 v=0.1c。阵列受到一个泵浦光束（红色）照射，该光束经过空间调制，可向第 j个阵列元件提供光通量 Fj。（b）在波长 λ0=2πc/ω=5.0 μm下，不同阵列元件上的诱导偶极矩分布（上图）。该分布满足公式（8），其中ξ的取值由图中标注给出，振荡幅度 A=1，且 p0=5.4×10−3(eD/ω)。下图为对应颜色的光通量分布，其范围为 Fmin=0.25 J cm−2至 Fmax=0.55 J cm−2，并表示为阵列元件编号j的函数。（c）对应于图（b）中相同颜色阵列分布的远场发射分布，其中 f0=2.7×10−2(e/Dω)。（d–f）与图（a–c）类似，但研究对象为石墨烯纳米带阵列，其宽度为 W=100 nm。第j个元件的费米能级被设置为 EFj（如图中的狄拉克锥所示），范围为 EF,min=0.1 eV到 EF,max。阵列周期为 a=615 nm，计算波长为 λ0=6.8 μm。（e）中的偶极矩对应于q=0分量，其中 p0=4.48(eW/ω)。而在（f）中，取 f0=1.95/(e/Wω)。

总结与展望

该研究首次系统提出并验证了广义Smith–Purcell效应理论，突破了传统均匀周期结构对自由电子辐射方向的限制，实现了基于有限非均匀阵列的阴极发光主动调控。研究团队通过建立偶极矩傅里叶模式与远场辐射之间的对应关系，成功实现了对电子诱导辐射方向、角度与模式的灵活控制，并结合VO2相变材料与石墨烯纳米带等主动材料平台，展示了该机制在动态可重构电子光源中的应用潜力。该研究不仅为Smith–Purcell辐射提供了新的理论视角，也为自由电子光学、超表面光子学以及电子—光子耦合系统的发展开辟了新的研究方向。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-026-02280-y