作者:郭耘等 来源:《德国应用化学》 发布时间:2025/4/21 9:55:55
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科学家通过抗分散策略阻断贵金属催化剂活性衰减

 

华东理工大学化学与分子工程学院、绿色化工与工业催化全国重点实验室教授郭耘,费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心教授戴升,联合北京大学化学与分子工程学院教授马丁,发现在丙烷完全氧化工况下,铂/氧化铈(Pt/CeO2)催化剂因Pt纳米团簇转化为单原子“旁观者”导致失活的机制,并提出通过氧化铌(NbOX)界面工程调控CeO2锚定位点,以阻断Pt单原子化、维持高活性Pt团簇的策略,同时拓展了该策略在其他贵金属催化剂及多反应体系中的普适性。相关研究近日发表于《德国应用化学》。

在负载型贵金属催化剂的设计中,精准识别并最大化高效催化活性位点、减少惰性“旁观者”至关重要,同时抑制反应过程中诱导的结构重构同样关键。如何直接通过抗分散策略保持高分散贵金属活性团簇,仍是当前研究中亟待解决的关键问题。

研究团队提出了一种基于NbOX修饰的界面工程的策略,NbOX通过占据

Pt/CeO2和Pt/9Nb-CeO2催化剂在丙烷完全氧化工况下的Pt物种结构演化示意图。图片由研究团队提供

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表面的强结合位点调控Pt的状态,进而暴露相对弱的Pt锚定位点,避免了反应产物水诱导的Pt单原子化过程。保留的金属态Pt纳米团簇展现出显著增强的丙烷碳氢键解离能力,使丙烷完全氧化反应速率提升37倍,同时改善其稳定性。该界面工程策略具有普适性,不仅可以拓展到促进一氧化碳氧化反应,还可拓展至其他贵金属催化剂在NbOX修饰CeO2体系中的设计。

研究团队表示,本研究不仅阐明了工况条件下抗分散及抑制单原子物种生成的重要性,而且提出了通过界面调控保留金属活性团簇的概念,为负载型贵金属催化剂设计提供了新的理论依据。(来源:中国科学报 江庆龄)

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202505507

 
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