导读

近日，意大利米兰理工大学Marco Finazzi、Michele Celebrano团队聚焦于全介质超表面（AlGaAs纳米柱阵列）在非线性光学中的偏振调控能力，通过控制泵浦光（ω）与其倍频光（2ω）的相对相位，实现了上转换光（3ω）偏振态从线偏振到圆偏振的动态调制（圆偏振度DoCP高达83%），以及远场衍射级次中对称分布相反手性的圆偏振光。该工作通过非线性干涉机制，在简单全介质超表面上实现了上转换光的全光偏振动态调控，为超表面在非线性偏振控制、手性传感及高级成像等领域的应用提供了新思路。

该研究成果以“All-optical polarization encoding and modulation by nonlinear interferometry at the nanoscale”为题发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》上。论文通讯作者为Marco Finazzi、Michele Celebrano，论文第一作者为Yigong Luan。

研究背景

超表面（Metasurfaces）作为二维人工结构材料，通过亚波长单元（Meta-atoms）的设计，可在亚波长厚度内实现对光场振幅、相位、偏振等特性的精准调控，已成为纳米光子学的核心技术之一。其应用涵盖波前整形（如超透镜、光谱滤波、量子光生成等。

在偏振控制领域，超表面已实现超薄偏振片、波片及偏振相机等功能，但非线性光学中的偏振调控仍面临以下三大挑战：

1、传统非线性偏振控制依赖复杂结构（如手性或非对称单元）或斜入射，设计复杂度高且对加工误差敏感；

2、动态调制需外部刺激（如电、热、液晶），响应速度受限；

3、非线性过程（如谐波生成）的偏振特性受限于材料对称性，缺乏普适性调控手段。

因此，开发一种基于简单结构、全光调控、超快响应的非线性偏振调制方法成为关键需求。

研究内容和结果

图1展示了通过非线性干涉实现光偏振调制的核心原理与模拟结果。图1a为概念示意图，利用全介质AlGaAs超表面，使基频（ω，波长1550 nm）飞秒脉冲与其倍频（2ω，波长775 nm）脉冲相互作用，通过精确控制两束光的相位差，调控由和频产生（SFG，3ω=ω+2ω）与三次谐波产生（THG，3ω=ω+ω+ω）的上转换光（3ω）的偏振态。图1b和c为COMSOL多物理场模拟的单个超原子（纳米柱）在水平偏振泵浦下SFG与THG的远场辐射分布，结果显示，在k空间（傅里叶空间）的特定点（图中彩色圆圈标记），SFG与THG的电场分布呈现正交特性。为了将这些正交偏振点与超表面的衍射级次对齐，将超表面周期设计为1000 nm，使得(0, ±1)衍射级次恰好对应k空间的这些特定点。由于SFG（二阶非线性，χ⁽²⁾）和THG（三阶非线性，χ⁽³⁾）分别涉及偶数和奇数个输入光子，其偏振态的奇偶对称性相反（SFG关于k_y=0平面对称，THG反对称），因此在对称的k空间点（相对于k_y=0平面）会同时生成正交偏振态（图1d中品红与绿色标记）。通过调节两泵浦光的相位差（Δφ），可实现上转换光偏振态在圆偏振与线偏振间的连续调谐；若相位差翻转π（Δφ→Δφ+π），则对称衍射级次的偏振态会互换。

图1. 非线性干涉实现偏振调制的概念与模拟验证

图2通过实验验证了SFG与THG在特定衍射级次的正交偏振特性。图2a为3ω上转换光的后焦面平均图像（通过40帧延迟间隔1 fs的图像平均获得），清晰显示了超表面的各个衍射级次（如(0, ±1)、(±1, 0)等）。图2b至i为各衍射级次在-200 fs至+200 fs延迟范围内的光强变化轨迹（时间延迟分辨率1 fs）。实验发现，除(0, ±1)级外，其他衍射级次（如(±1, 0)）的光强随延迟变化呈现明显的干涉条纹（由SFG与THG的相位差调制引起）；而(0, ±1)级的光强变化几乎无干涉（图2c和h的红色方块），表明该级次中SFG与THG的偏振正交，干涉效应被抑制。这一结果直接验证了模拟预测的SFG与THG在(0, ±1)级次的正交偏振特性，为后续偏振调控提供了实验基础。

图2. 上转换光的后焦面成像与正交偏振验证

如图3所示，通过插入线偏振片进一步验证(0, ±1)级次中SFG与THG的正交偏振。实验中，在检测路径插入线偏振片，分别沿x轴（水平）和y轴（垂直）方向选择偏振分量，测量(0, ±1)级次的光强随延迟的变化（图3a和b）。结果显示，当偏振片沿x轴时，光强与延迟无关（绿色轨迹），对应THG信号（由基频ω单独激发，与2ω脉冲的时间重叠无关）；当偏振片沿y轴时，光强呈现钟形分布（蓝色轨迹），对应SFG信号（由ω与2ω脉冲的时间重叠激发）。这一结果明确分离了SFG与THG的偏振分量，证实两者在(0, ±1)级次中分别沿y轴和x轴偏振，且正交。此外，通过调整ω与2ω泵浦光的功率（ω泵浦11 mW，2ω泵浦22 μW），实现了SFG与THG功率的平衡，为后续圆偏振生成奠定了基础。

图3. (0, ±1)级次的偏振分量分离验证

图4主要展示了通过调节泵浦光束相对相位延迟实现3ω上转换光偏振态连续调制的实验结果。其中，S1/S0和S2/S0反映线偏振度（DOLP），S3/S0反映圆偏振度（DOCP）。观察(0, +1)衍射级可见，S1/S0和S2/S0呈同相位正弦振荡，S3/S0则有π/2相位延迟，表明随着相位延迟变化，3ω光的偏振态在“线偏振-圆偏振”间周期性转换。由于SFG与THG的相反宇称特性，(0, ±1)衍射级的归一化斯托克斯参数严格反相。因此，特定相位延迟下，这两个衍射级会同时产生相反手性、高圆偏振度（DOCP）的圆偏振光；通过引入额外π相位延迟，同一衍射级内的圆偏振手性可完全反转，实验中最大DOCP达83%。这些结果直观验证了通过相位调制实现3ω光偏振态从线偏振到圆偏振连续可调的核心结论，并揭示了不同衍射级间偏振手性的对称反转特性，为后续手性传感等应用提供了关键实验依据。

图4：偏振态的连续调谐与圆偏振度表征

总结与展望

本研究通过非线性干涉机制，在简单周期超表面上实现了上转换光偏振态的全光、超快调制（DoCP=83%，响应≤100 fs），并在远场衍射级次中编码正交手性圆偏振光。其核心创新在于利用THG与SFG的正交偏振特性，通过相位差调控实现动态偏振控制，解决了传统方法对复杂结构或斜入射的依赖，为纳米光子学中的非线性偏振调控提供了新思路。

本文的后续展望主要聚焦于技术应用与普适性扩展。有望应用于高灵敏度传感、量子计算（如多通道偏振编码）和高级成像技术（如高分辨率偏振成像），提升复杂系统调控灵活性。此外，本方法不依赖特定材料或共振，可适配不同平台及非线性过程，推动纳米光子学全光偏振调控的普适化应用。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-01948-1