作者:黄延强等 来源:《自然—能源》 发布时间:2023/11/6 21:33:31
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研究实现二氧化碳还原C-C偶联制乙醇

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强和张涛院士团队,与香港城市大学刘彬教授、清华大学李隽教授合作,在单原子催化研究领域取得新进展,实现了二氧化碳电还原C-C偶联高选择性制乙醇。相关成果发表在《自然—能源》上。

二氧化碳电还原C-C偶联高选择性制乙醇示意图。大连化物所供图

利用可再生电力构筑二氧化碳高效碳循环,是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1产物,直接二氧化碳催化还原C-C偶联高选择制乙醇不仅是一项科学挑战,同时也具有重要应用价值。单原子催化剂因其孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性,从而赋予其独特的催化性质,且已在烯烃氢甲酰化、乙醇合成等重要C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。

本工作中,研究人员开发了由SnS2纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂,通过二氧化碳在SnS2纳米片上还原生成甲酸中间体,并在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究结果表明,在-0.6至-1.1VRHE的宽电位范围内,乙醇的选择性可超过70%;同时结合同位素标记实验和密度泛函理论研究,阐明了单原子Sn活性中心上二氧化碳还原C-C偶联机制。

本工作发展了一种基于级联催化剂的CO2RR高选择性C-C偶联的新策略,进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势,及其在C-C偶联反应中的潜力。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3

 
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