作者:朱向学等 来源:《ACS催化》 发布时间:2023/8/25 10:02:51
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低碳烷烃与二氧化碳耦合转化催化剂设计取得新进展

 

相较于其他商业化烷烃脱氢催化剂,Fe基催化剂因其价格低廉、环境友好等优势而获得了广泛关注。但是,在乙烷脱氢等反应温度较高,并且有还原气氛参与的反应中,如何避免Fe物种烧结碳化仍是亟待攻克的难题。

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员朱向学、研究员李秀杰团队,在低碳烷烃与二氧化碳耦合转化催化剂设计方面取得新进展。团队在镁铝尖晶石载体上,构筑了高稳定性的单分散Fe基催化剂。并且,通过原位电镜和准原位穆斯堡尔谱,揭示了Fe物种分别在有无二氧化碳参与的乙烷脱氢反应中的演变规律,以及其与催化反应性能的关联。相关成果发表在ACS Catalysis上。

反应示意图。大连化物所供图

在前期研究中,团队通过多种原位表征,探究了Fe基催化剂在烷烃二氧化碳耦合反应过程中,其相态转变规律及其与催化性能的关系,发现了二氧化碳气氛可使Fe基催化剂维持在Fe3O4活性相,抑制碳化铁的生成,并且获得了相对稳定的烷烃和二氧化碳耦合转化制烯烃反应性能。然而,Silicalite-1载体表面Fe物种烧结导致其性能很难通过空气焙烧再生。

本工作中,团队发现高含量Fe物种在片状镁铝尖晶石载体上呈现单分散状态,在乙烷直接脱氢反应中表现出较高的初始转化率,但催化剂在3小时内快速失活。原位电镜、准原位穆斯堡尔谱等表征发现,单分散Fe物种快速还原、烧结、析出、碳化是导致催化剂失活的主要原因。当二氧化碳引入到反应体系时,Fe物种在反应过程中始终保持单分散状态,在线反应6小时稳定性良好。研究发现,在简单空气气氛下再生焙烧,可将Fe2+完全氧化为Fe3+,使催化性能完全恢复,循环反应6次后Fe物种仍保持单分散状态。

该工作为开发高效Fe基烷烃-二氧化碳耦合脱氢催化剂的设计提供了新思路。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02029

 
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