作者:邓德会等 来源:《自然—催化》 发布时间:2023/10/8 14:26:56
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新过程用水直接加氢乙炔制乙烯

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会和副研究员于良团队,在水直接加氢乙炔制乙烯反应研究中取得新进展。团队利用碳化钼负载金(Au/α-MoC)催化剂,实现了直接用水作为氢源的乙炔加氢制乙烯新反应过程。相比于传统氢气加氢途径,该过程直接利用廉价的水在更低的反应温度(80℃)下进行加氢反应,提供了一条绿色、高效的乙炔加氢制乙烯新途径。相关成果发表在《自然—催化》上。

反应过程示意图。大连化物所供图

乙烯是化学工业重要的基础原料,目前主要通过石脑油裂解工艺生产。由于石油资源的过度消耗以及我国高的原油进口依存度,开发乙烯多元化生产路径具有重要意义。结合我国“富煤贫油”的资源禀赋,通过煤制乙炔,再经乙炔加氢制乙烯,是替代传统石油基乙烯生产路线的一种具有前景的途径。

然而,目前的乙炔加氢工艺通常需要在100至300℃的高温下进行,能耗较高。此外,传统加氢过程消耗的氢气也需要水煤气变换等高能耗的制备过程,产生的氢气还需要后续的分离和提纯等复杂工艺。因此,开发一种更经济、高效的低能耗乙炔加氢制乙烯途径具有重要意义。

本工作中,团队打破常规,绕开传统的高成本氢气加氢路径,将廉价的水与水煤气变换原料一氧化碳直接用于乙炔加氢反应,并利用Au/α-MoC催化剂表面原位生成的活性氢物种,直接将乙炔高选择性加氢到乙烯。在80℃下,实现了乙炔转化率大于99%,乙烯选择性大于83%。

团队又通过原位谱学、动力学模拟和理论计算研究证实,Au团簇与α-MoC的界面是该反应的活性位点,水分子首先在界面Mo位点上解离生成羟基,羟基上的活泼氢可将乙炔高选择性加氢到乙烯,而残留的氧被界面处Au上吸附的一氧化碳还原移除,完成催化循环。该过程规避了高能耗的复杂步骤,实现了直接利用丰富的H2O高活性、高选择性加氢乙炔制乙烯新路径。

该工作也为开发非氢气、低温、高效加氢反应提供了新思路。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-023-01026-y

 

 
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