论文题目：Theoretical Thermodynamic Efficiency Limit of Isothermal Solar Fuel Generation from H₂O/CO₂ Splitting in Membrane Reactors

期刊：Molecules

作者：Hongsheng Wang, Hui Kong, Jian Wang, Mingkai Liu, Bosheng Su and Sean-Thomas B. Lundin

发表日期：22 November 2021

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期刊链接：https://www.mdpi.com/journal/molecules

原文作者介绍

王宏圣 博士

日本东京大学工学院化学工程系

王宏圣，日本东京大学工学院化学工程系，博士毕业于中国科学院工程热物理研究所，师从金红光院士、郝勇研究员。主要研究方向为太阳能热化学利用与储能、清洁燃料制取、膜反应器、二氧化碳转换。发表 SCI 论文30余篇，其中第一作者或通讯作者论文25篇，授权发明专利5项。

引言

利用太阳能从水和二氧化碳中制取燃料是一条极具吸引力的技术路径，该过程不仅无温室气体排放、无化石能源消耗、环境友好，还可以将在时空尺度上不稳定、不连续的太阳能储存为高能量密度、可稳定持续供能的化学能。相比于光催化和光电化学过程，通过太阳能热化学过程制取燃料 (如图1) 具有较高的理论能量效率 (>60%)，但目前实验效率仍不足 1%。本研究以等温膜反应器水分解制氢和二氧化碳分解制取一氧化碳为例，旨在分析等温太阳能热化学转换过程的能量利用效率，找到效率提升瓶颈并提出优化方案。

图1. 太阳能热化学水和二氧化碳分解系统示意图。

结果与讨论

由于水分解和二氧化碳分解过程需要较高的温度，因此通过膜反应器将产物 (氧气) 分离可以促进反应平衡正向移动，降低反应所需温度并提高反应转化率。通过模拟计算发现，利用物理方式将产物分离的过程需要极大能量，严重影响系统效率。其主要因该分离过程需要在膜分离侧施加较低的氧分压 (低于反应的平衡氧分压)，以使氧气能够从反应平衡状态分离出反应系统，例如在1500 ℃水分解反应平衡氧分压为1.26×10−5 bar，由于摩擦等能量被损耗，极低的分压严重限制物理分离效率，因此实验过程中利用载气吹扫再生 (额外有较大热损) 或真空泵分离氧气的系统能量效率都小于1%。而电化学分离方法分离效率较高，例如利用氧泵分离氧气，因此通过电化学方法可以达到较高的能量效率 (图2)。

图2. 高温太阳能 (a–d) 水分解及 (e–h) 二氧化碳分解热力学效率。分别以 (a,e) 分离?、(b,f) 氧泵 (80%分离效率)，及 (c,g) 真空泵计算的热力学第一定律效率结果和 (d,h) ?效率计算结果。c, g图色块所示能量效率范围0–18%，其余为0–66%。

结论

氧气分离效率对太阳能热化学水和二氧化碳分解过程效率有较大影响，尤其是在分离效率范围在0-20%区间 (传统物理分离方法效率区间)，因此提升产物分离效率对于系统能量效率的提高具有重要意义。本文研究将有助于等温太阳能热化学燃料制取过程的系统能效提升与优化。本文结论适用于包括膜反应器及等温热化学循环等水和二氧化碳分解过程。

原文出自Molecules期刊

Wang, H.; Kong, H.; Wang, J.; Liu, M.; Su, B.; Lundin, S.-T.B. Theoretical Thermodynamic Efficiency Limit of Isothermal Solar Fuel Generation from H₂O/CO₂ Splitting in Membrane Reactors. Molecules 2021, 26, 7047.

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Molecules 期刊介绍

主编： Farid Chemat, Université d´Avignon et des Pays du Vaucluse, France

期刊涵盖化学各学科领域的基础、应用以及交叉学科研究的原始性、首创性成果，主题涵盖有机化学、无机化学、药物化学、材料化学、分析化学、应用化学、天然产物化学、食品化学、物理化学、生物化学、计算与理论化学、光电化学、交叉化学、绿色化学等。目前已被SCIE (Web of Science)、Scopus、PubMed、MEDLINE、PMC、Reaxys、Embase、CaPlus/SciFinder等数据库收录。

2020 Impact Factor：4.412

2020 CiteScore：4.7

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