作者:丑凌军等 来源:《应用表面科学》 发布时间:2020/10/30 17:07:09
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丑凌军团队在异丁烷脱氢制异丁烯方面取得系列进展

 

低碳烯烃作为重要的基础化工原料,其需求量持续增长。通过将廉价的烷烃转化为高附加值的烯烃,不仅可提高油气资源的综合利用,还可减少烯烃对石油裂解路线的依赖。
 
中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室丑凌军研究员团队长期致力于低碳烷烃的选择氧化研究。前期,该团队分别用大孔MOF和软模板法制备出了介孔Cr/Al氧化物催化剂(Microporous and Mesoporous Materials 2013, 181, 182-191; Applied Catalysis A: General 2013, 456, 188-196; Catalysis Communications 2013, 35, 76-81; Journal of Energy Chemistry 2014, 23, 708-716),发现通过调控催化剂上Cr3+/Cr6+摩尔比可实现对异丁烯选择性调控。
 
由于Cr系催化剂存在环境危害问题,研究团队将目光转向非贵金属、绿色新催化体系,先后展开对Mo系 (Catalysis Science and Technology 2017, 7, 3258–3267)、Fe(Zn)系介孔催化剂的研究(Microporous Mesoporous Materials 2018, 266, 117-125; RSC Advances 2019, 9, 9828–9837; Catalysis Letters 2019, 149,1326–1336),发现催化剂上的酸位点对脱氢活性及选择性的调控起到重要的作用。
 
 
图1. 介孔材料在异丁烷脱氢反应中的应用
 
近期,该团队采用Fe-ZIF-8为前驱体直接合成了多孔氮掺杂碳负载Fe催化剂(Fe-N-C),分别用于异丁烷直接脱氢和二氧化碳氧化脱氢,对脱氢活性中心有了进一步认识(Microporous and Mesoporous Materials 2020, 293, 109820)。更特别的是,研究人员利用MgO作为模板剂制备出多级孔结构的氮掺杂铁酸镁-碳(MgFe2O4/N-C)复合材料,该材料具有大的比表面积以及酸碱双功能位点。在异丁烷/二氧化碳的氧化脱氢反应中,与活性炭负载的MgFe2O4催化剂相比,展现出更优异的催化活性。进一步的反应机理研究表明,对于含有酸碱双功能的催化剂,表面的酸性位点用于异丁烷分子的活化,碱性位点则用于CO2分子的活化以及α-H的夺取。相关成果发表在Applied Surface Science(2020, 531,147219)上。
 
 
图2. 异丁烷/二氧化碳在MgFe2O4/N-C催化剂上脱氢制异丁烯
 
上述研究为开发高效非贵金属、绿色低碳烷烃脱氢催化剂提供了新的思路。
 
以上工作得到了国家自然科学基金面上项目和青年基金项目、中国科学院青年创新促进会、江苏省前瞻性联合研究项目、兰州化物所“一三五”重大突破项目以及羰基合成与选择氧化国家重点实验室等的资助。(来源:中国科学院兰州化学物理研究所)
 
 

 

 
 
 
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