近日，中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心（1500组群）张涛院士、王爱琴研究员团队与南方科技大学王阳刚教授合作，在单原子催化选择加氢反应研究中取得新进展。

自2011年“单原子催化”概念被提出以来（Nat. Chem.，2011），张涛和王爱琴团队长期致力于单原子催化剂配位环境调控研究，建立了单原子第一壳层M1-Ox/Nx配位数与单原子氧化态和加氢活性之间的关联（Nat. Commun.，2019；Nat. Commun.，2021），发展了单原子催化剂配位环境动态变化的原位检测和调控方法（J. Am. Chem. Soc.，2021；J. Am. Chem. Soc.，2022；Nat. Catal.，2022；J. Am. Chem. Soc.，2024；J. Am. Chem. Soc.，2024）；形成了关于单原子催化剂配位环境如何影响催化性能的系统性认识（Acc. Chem. Res.，2025）。

在此基础上，本工作以氧化铈负载铂单原子催化剂为模型体系，采用快速热处理法精细调控Pt单原子的局域配位环境，建立了铂—氧（Pt-O）配位数、电子结构与糠醛/硝基芳烃选择加氢活性之间的线性关联，进一步证实了单原子局域配位环境是调控催化性能的重要结构描述符。结合原位光谱表征与DFT计算，团队揭示了Pt近邻氧空位（Ov）在反应过程中的动态演化规律，明确了Pt1-Ov-Ce位点是选择加氢反应的本征活性中心。该位点能够选择性吸附并活化C=O和-NO2基团，同时由Pt1位点活化氢气，进而实现高活性、高选择性的加氢转化。研究还定量比较了Pt1-Ov-Ce位点与外围氧空位位点（Pt1---Ov）的本征活性，结果表明前者活性高于后者，说明Pt单原子与相邻氧空位之间的紧密协同作用是实现高效选择加氢的关键。本工作深化了对氧化物负载单原子催化剂活性中心的认识，为高效选择加氢催化剂的理性设计提供了依据。

相关研究成果以“Fine-Tuning the Coordination Structure and Identifying Pt1-Ov-Ce as the Active Site for Selective Hydrogenations over Pt1/CeO2Single-Atom Catalysts”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的共同第一作者为我所博士毕业生、西北工业大学任煜京副教授和南方科技大学阎慧敏博士。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心、国家自然科学基金等项目支持。（文/图 任煜京）

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c04858