华东理工大学教授杨化桂、副教授刘鹏飞、教授戴升团队,发现了一种载体原位溶出诱导的物种捕获效应,可有效稳定催化剂在阳极析氧反应(OER)强氧化环境中的稳定性,加深了非氧化物材料作为OER催化剂载体的工况构效关系理解,并为可控构建超薄催化电极结构提供了一种全新思路,进而有助于大幅降低PEM电解水技术对贵金属的高度依赖性。相关研究近日发表于《德国应用化学》。
可再生能源驱动的质子交换膜(PEM)电解水制氢技术是解决能源枯竭和环境污染问题的有效途径,然而其大规模部署目前仍然高度依赖贵金属催化电极材料,其中OER中铱(Ir)基催化剂的用量成为制约该技术未来发展的关键。过渡金属氮化物具有类金属的导电性,是理想的新型电催化剂载体。然而,过渡金属氮化物在OER强氧化环境中的结构演化严重影响催化剂的长期稳定性,识别其工况稳定的真实构效关系有助于可控构建新型负载型低铱催化剂材料。
研究团队以Ir/氮化钛(TiN)负载型催化剂为模型材料,追踪了其在长期OER过程中的结构演化趋势,发现了一种载体原位溶出诱导的物种捕获效应,通过载体失稳反向强化催化剂稳定性。具体而言,随着反应进行,TiN载体逐渐氧化溶出,同时部分Ti物种被催化剂表面捕获,趋于形成表面Ti锚定的无定形氧化铱(IrOx)稳定结构,从而有效抑制了活性非晶IrOx的进一步溶出。
OER长期运行过程中TiN载体动态溶出诱导的Ti捕获效应对非晶IrOx催化剂的稳定化作用机制。图片由研究团队提供
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进一步地,研究团队基于该策略构建了新型负载型催化剂。测试结果显示,利用该催化剂,反应过程中Ir的溶出减少了89%,性能衰减速率降低83%。值得一提的是,这种材料结构在工况环境下自适应溶出的特点,也在催化层中引发了一种独特的自增厚效应,避免了超薄催化涂层结构完整性、机械稳定性以及平面电导率差的问题。
相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.202504212
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