导读
近日,北京大学物理学院马仁敏教授团队提出并验证了一种新型的量子点/钙钛矿异质结生长方法——胶体量子点定向附着至钙钛矿单晶(CQD-OA-PSC),突破了传统合成方法的限制,在宏观尺度上实现了胶体量子点与单晶基底的精确晶格匹配。相关研究成果以 “Colloidal quantum dots on macroscale perovskite single crystal with perfect lattice matching” 为题,发表于Light: Advanced Manufacturing。
量子点因其独特的量子限域效应,在光电器件、激光、生物成像和太阳能电池等领域展现出广泛的应用前景。然而,现有制备方法难以同时满足高结晶质量、尺寸均匀性和高效电荷输运的要求。传统的物理气相外延生长技术虽能实现高质量的量子点,但由于晶格失配,易引入缺陷并导致载流子散射,同时对量子点尺寸和均匀性的精确控制亦具挑战性。而溶液法胶体量子点合成技术凭借良好的可扩展性,适用于大面积器件的制备。然而,受限于表面钝化层在实现有效钝化的同时兼顾电荷传输功能的困难,胶体量子点在光电性能和长期稳定性的平衡上面临挑战。
本研究提出的CQD-OA-PSC方法,结合了上述两种方法的优势,使量子点在钙钛矿单晶基底上自发定向排列,确保了晶格的精确匹配,并提高了异质结的光电性能(图1)。该方法不仅拓展了量子点与钙钛矿的结合方式,也为高质量光电材料的设计提供了新的思路。研究团队首先通过化学胶体合成法精准调控PbS量子点的尺寸,并采用配体交换工艺,用卤化物(CH3NH3Br)取代量子点表面的有机配体,使其能够在CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶表面定向附着。这一过程使量子点能够继承钙钛矿基底的晶体取向,形成稳定的异质结结构。

图1:CQD-OA-PSC 方法与外延生长方法的对比。(a)传统物理真空外延生长的示意图。(b)胶体量子点定向附着至钙钛矿单晶(CQD-OA-PSC)方法的示意图
为验证这一方法的有效性,研究团队利用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM),分析了量子点与钙钛矿的晶格匹配情况(图2)。

图2:超薄外延生长钙钛矿层中的定向附着量子点
实验结果表明,PbS量子点在CH3NH3PbBr3基底上排列有序,其晶格方向完全继承了钙钛矿基底的取向,二者的晶格失配率低至0.2%。这一精确匹配使异质结在光电器件中的应用更加稳定,同时减少了界面缺陷对器件性能的不利影响。此方法不仅可以制备层状量子点-钙钛矿异质晶体,还可以制备钙钛矿-量子点-钙钛矿等多层异质晶体结构,晶体尺寸可以到厘米量级(图3)。

图3:量子点嵌入钙钛矿的三维异质晶体。(a)宏观尺度的PbS量子点嵌入至CH?NH?PbBr?钙钛矿的三维异质晶体,其中量子点层在钙钛矿晶体内部呈现出较深的方形区域。(b)三维异质晶体的截面扫描电子显微镜图像,中间的深色线为量子点层
该研究成果为开发高效量子点-钙钛矿光电器件奠定了基础,未来有望应用于高效发光二极管、激光器、红外探测器、新型太阳能电池等领域。(来源:先进制造微信公众号)
相关论文信息:https://doi.org/10.37188/lam.2025.009
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