作者:韩荣 来源:?科技日报 发布时间:2024/4/15 15:36:29
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我学者在光调控催化N-烷基化反应中取得新进展

 

4月15日,记者从山西大学获悉,该校梁文婷教授与苏州大学苏韧教授合作,在光调控催化N-烷基化反应研究中取得新进展,相关成果发表于期刊《应用催化B:环境与能源》。

胺的N-烷基化反应是一类直接的、原子利用率高的生产仲胺、亚胺及其衍生物的方法,在生命科学、制药以及化工行业等领域具有重要意义。该团队研究报道了一种氨基功能化的Ti-MOF(MIL-125-NH2)用于催化一系列胺与芳香族卤化物的N-烷基化反应,在不使用刺激性氧化剂和添加剂的温和反应条件下,通过光调控选择性合成仲胺和亚胺。

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图为光调控的催化N-烷基化反应路径,受访者供图

结果表明,MIL-125-NH2上的Lewis酸性位点可以在黑暗条件下促进直接脱卤交叉偶联生成仲胺,而在光照条件下,MIL-125-NH2可以生成氧自由基导致卤化物氧化脱卤生成相应的酮类,继而脱水偶联生成亚胺。机理研究发现,MIL-125-NH2在催化过程中表现出适宜的酸性、快速的氧还原动力学以及对芳香族溴化物和生成水分子的选择性吸附,使其在黑暗和光照两种反应条件下都具有优异的催化性能。该体系适用于一系列亚胺和仲胺的高选择性合成,是一种很有前景的绿色合成方法。

 
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