作者:贺泓等 来源:《德国应用化学》 发布时间:2024/4/10 10:44:51
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单原子催化剂锚定机制研究获进展

 

氧化物负载的贵金属催化剂是多相催化剂中被广泛应用的催化剂。金属与载体之间的强相互作用以及载体表面缺陷通常被认为是贵金属原子锚定在可还原氧化物(TiO2、CeO2)载体表面的关键因素。中国科学院城市环境研究所贺泓院士团队,联合昆明理工大学宁平与李凯团队、香港城市大学曾晓成团队、美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco团队,提出了全新的贵金属单原子在可还原氧化物载体上的锚定机制。该机制是CeO2纳米立方体(100)晶面上的端羟基是贵金属(Pt、Pd、Ag)单原子的直接锚定位点,而非传统观点中的表面缺陷。 

该研究以三种不同形貌CeO2纳米材料为载体,负载Ag。球差电镜、X射线吸收精细结构谱等表征证明,Ag物种仅在CeO2-纳米立方表面呈现单原子分散。进一步,研究构建富含缺陷和富含羟基的CeO2-纳米立方,并对比发现Ag更易在富羟基的CeO2-纳米立方上分散。这表明表面羟基是Ag的直接锚定位点。理论计算证实,CeO2-NC(100)晶面上的端羟基可与贵金属原子形成稳定的“哑铃”式结构,从而锚定单原子Ag。该锚定机制具有普适性,可适用于Pt和Pd等贵金属原子。该成果揭示了单原子催化剂活性中心的本质,为设计和制备高效低耗的单原子催化剂提供了新思路。 

相关研究成果以Identification of Direct Anchoring Sites for Monoatomic Dispersion of Precious Metals (Pt, Pd, Ag) on CeO2 Support为题,发表在《德国应用化学》上。研究工作得到国家自然科学基金委员会和中国科学院青年创新促进会等的支持。 (来源:中国科学院城市环境研究所

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.202318492

CeO2表面端羟基是单原子金属的直接锚定位点示意图

 
 
 
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