作者:朱汉斌,张友炳 来源:中国科学报 发布时间:2025/9/22 18:37:44
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光催化氮气还原研究获进展

 

在国家自然科学基金等项目的资助下,东莞理工学院教授邱永福团队与中国科学技术大学教授杜平武团队合作,在光催化氮气还原领域取得重要进展,成功开发出新型富勒烯功能材料。相关成果近日发表于《美国化学会纳米杂志》(ACS Nano)。

论文第一作者、东莞理工学院/中国科学技术大学联合培养博士后王涛涛表示,氨作为全球年产量超1.8亿吨的重要化工产品,兼具化学品前体和能源载体双重角色,是氢经济中的理想储氢介质,尤其在燃料电池领域前景广阔。然而,当前主流的Haber-Bosch合成氨工艺存在高能耗、高碳排放等问题。相比之下,光催化固氮技术利用太阳能驱动常温常压下的氮气还原,为可持续氨生产提供了新路径,可大幅降低环境负荷与能源消耗。

论文共同通讯作者、东莞理工学院陈木青特聘研究员指出,二维富勒烯(2D C60)材料因量子限域效应展现出独特的电子与光学性质,具有良好的光吸收性质、高比表面积和优异的电荷迁移率,在光催化水分解产H2O2和H2中表现出巨大潜力。为此,研究团队在前期工作基础上,设计开发了基于芳基重氮化学共价功能化策略对2D C60进行功能化修饰(4-MBD/2D C60和4-NBD/2D C60)。

据介绍,功能化样品在可见光下实现无牺牲剂无助催化剂合成氨(4-NBD/2D C60产率达48 μmol g-1 h-1),优于多数无金属催化剂,且循环稳定性和长期稳定性良好,同时具有优异的光催化合成H2O2性能。飞秒瞬态吸收光谱显示,4-NBD/2D C60中电子-空穴复合过程明显减缓,光生电子寿命从203皮秒延长至289皮秒。准原位XPS光谱显示,2D C60中光生电子转移到接枝分子上。原位红外光谱(DRIFTS)揭示了交替氢化路径,证实了芳基4-NBD修饰可增强N2吸附与活化。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/acsnano.5c09588


 
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