■本报记者 孙滔 朱汉斌

“轻舟已过万重山。”1月9日，当看到历经3次拒稿、4次返修的论文终于在《自然》上线，第一作者徐庆帅在朋友圈如此感慨。在接受《中国科学报》记者视频连线采访时，这位33岁的博士当着导师、华南理工大学教授严克友的面，哭得像个孩子。

从2022年8月12日第一次向《自然》投稿到论文上线的881天里，这项研究产生了总计20GB的工作数据以及5000余个文件，给审稿人的解答文件总计6万字、180页。徐庆帅说，从初稿到定稿，私下的修改稿有100多个版本。

徐庆帅把4年读博生涯的所有精力都投入在这项研究中。而这一切源于一次意外。

意外的沉淀物

2020年11月20日，徐庆帅在打扫实验台时，发现手套箱角落里存放的废旧电解液变得浑浊起来，出现了白色沉淀物。

徐庆帅的研究方向是锂电池电解液添加剂，本来的研究目标是添加了氯化锆和硝酸锂的电解液澄清溶液，然而这些澄清溶液在锂电池中一直没有效果，于是他就把这些废旧电解液堆放在实验室角落里。

澄清溶液为何会出现沉淀？会不会是新产物？出于化学工作者的本能，徐庆帅觉得有必要对此展开研究。

带着这份好奇，徐庆帅把沉淀物分离出来并加到锂电池中。测试结果让他大吃一惊，原来的锂电池只能循环200圈，加入沉淀物后一下子提高到1400多圈，差不多是原来的7倍。最终实验测试显示，在这种沉淀物的加持下，锂电池的循环达到3000圈。

也就是说，这种锂电池可以循环充放电3000次，且容量保持在初始容量的80%以上。

锂电池和当前新能源汽车上的锂离子电池是完全不一样的概念。三元锂电池能量密度仅为240瓦时每千克至280瓦时每千克左右，而锂负极与三元正极匹配组成锂金属电池时，其能量密度能够达到350瓦时每千克至500瓦时每千克。然而，目前的商业电解液无法在锂金属负极表面形成稳定固态电解质界面（SEI），这就导致电池安全性较差和循环寿命较短。

如果这种沉淀物能够突破上述锂电池困境，那将是前景远大的创举。兴奋的徐庆帅决定重复这个测试。但意外发生了。无论他怎么重复这个实验，沉淀都不再出现。

在徐庆帅所在的环境与能源融合教研所，丘勇才、严克友和陈光需3位教授师出同门。除了实验室和设备共享，他们平时做得最多的事就是进行学术“头脑风暴”。

经过团队分析研究，并再度翻阅实验记录，他们发现了端倪——沉淀物产生的那些天，广州的气温为28摄氏度，而重复实验的日子正值广州降温，最高气温不过11摄氏度。他们认为可能是温度影响了实验结果。

果然，当徐庆帅把温度提升之后，沉淀物又出现了。而把试剂放到冰柜里，过了一周都没有出现沉淀物。他们最终得出结论，高气温对于形成白色沉淀物至关重要。这种沉淀物正是论文中提及的六氟锆酸锂基纳米颗粒。

不如发一篇重磅作品

这种添加剂实用性如何？徐庆帅与导师团队先安装了一个全电池来测试。重复测试后发现，电池的倍率性能，即在短时间内放电的速度和稳定性表现惊人——20分钟就能把整块电池充满，且循环性能依然接近3000圈。

但他们很快就发现了问题。这个添加剂在由两个锂负极组成的对称电池的测试中，其表现仅限于提升倍率性能，循环性能却没有变化。

这个问题困扰了研究人员近半年。于是，他们只好用排除法进行分析，最终把关注点放在了电压的影响上。他们证明了这个添加剂是一种电压驱动型电解添加剂，即在电池充放电过程中，它才会工作；而在没有施加电压的时候，它就不起效。

这意味着，相对于传统添加剂每一次循环都有消耗，这种电解添加剂能够长期对电池进行保护。这也是它能够实现3000圈循环寿命的原因。

接下来的3年多，徐庆帅把全部精力都投了进去。

刚开始，徐庆帅并没有想着投稿到《自然》，而是考虑发表在《先进能源材料》。丘勇才则建议他投稿到《焦耳》。当徐庆帅按照《焦耳》的标准写完第二版，导师团队经过讨论，又建议他改投《自然-能源》。

因为每份期刊风格不同、要求不同，徐庆帅差不多每次都要推倒重来。当导师团队和中国科学院物理研究所研究员李泓、浙江工业大学教授陶新永再次讨论后，大家觉得可以按照《自然》标准来打磨这项研究。

但丘勇才和严克友基于多年研究经验认为，这是一个重要科学发现，也是解决国家重大需求的研究，发表多篇普通文章不如发一篇重磅作品。

2022年3月，由于又要按照《自然》的标准重新梳理论文写作思路，而自己没有任何经验，徐庆帅感到信心不足并开始焦虑、失眠。在自我调整了两个月后，徐庆帅告诉自己——往前冲！

一个长达两年半的故事

《自然》编辑一开始就给他们来了个下马威。当年10月，徐庆帅收到拒稿信，被告知这个材料已经有人研究过，他们的研究失去了新颖性。

沮丧之余，徐庆帅很快发现，《自然》编辑说的虽然是同一种材料，但却是两种结构不同的晶体。之前人们研究的晶体结构是t型，而自己研究的是尚未有人报道过的m型。

于是，他们做了补充实验，证明了t型晶体在锂电池中起不到一样的效用。《自然》编辑部在收到申诉信后承认存在疏忽，这才把论文正式送审，那时候已经是2022年12月。

2023年1月19日，他们收到第一轮回复意见，有两位审稿人肯定了研究的创新性，但第三位审稿人坚决反对。此时，《自然》编辑部再次拒稿。当他们仔细阅读审稿意见时，发现审稿人在理解上存在一些偏差，于是再次发起申诉。

第二轮审稿是漫长的。两位给出正面反馈的审稿人逐步肯定了这篇论文，但第三位审稿人一直纠结于机理和产业化前景，要求提供更实锤的证据。因此编辑经综合考虑后还是拒稿了。

研究团队决定全方位解决审稿人提出的问题，经过反复取证打磨，第三次申诉返修。不料，第三位审稿人再次提出更多问题。还好这次编辑部并没有拒稿，而是让他们大修。

研究团队决定破釜沉舟，把手工简易制作的安时（Ah）级别的软包电池数据呈现出来，尽管受条件限制，这些数据不够理想。他们还把所有证据重新梳理，给对方发去一封50多页、1万多字的邮件。在邮件中，他们针对审稿人提出的所有问题一 一解答，同时把他们的结果和同领域的最好结果进行对比，证明了这项研究的领先地位。

审稿人终于松口了，回复说：“这是一个长达两年半的故事。你们在这期间做出了非常大的努力。这次修改之后，你们的文章质量相对于初版来说有了质的飞跃，因此我同意接收。”

经过审稿阶段的磨砺之后，徐庆帅想明白了很多之前没考虑到的问题，对于SEI的成分和工作机理的理解更透彻了。按照严克友的说法，他们对工作中SEI的理解达到了庖丁解牛的程度。

下一站，徐庆帅将奔赴香港继续从事锂电池领域的博士后研究。

相关论文信息：

https://doi.org/10.1038/s41586-024-08294-z