研究背景：

基于氢键、配位键、主客体识别作用和静电相互作用的超分子水凝胶因其在增强聚合物机械性能等方面的优异能力而受到广泛关注。与传统的共价水凝胶相比，非共价键的引入能有效提升水凝胶的多项性能，如可逆性、仿生性、生物相容性和对外界的刺激响应性等，从而增强了水凝胶的应用潜能。环糊精作为一种广泛使用的超分子大环，具有外部亲水内部疏水的特殊结构，能与尺寸相当的客体分子通过疏水作用和范德华力形成主客体复合物。由于金刚烷与环糊精之间存在较强的键合能力，向水凝胶中引入金刚烷/环糊精体系能有效地提高水凝胶的自愈合性能。该类水凝胶优异的机械性能与自愈合能力非常契合其在柔性电子器件中的应用，可有效提升器件的机械性能和使用寿命。尽管超分子水凝胶在柔性电子器件的构筑中展现出优秀的应用前景，但将基于主客体键合的超分子水凝胶用于柔性能量收集装置与人体运动电信号监测的生物黏附导电凝胶还少见报道。

文章概述：

南开大学刘育课题组构建了一种基于主客体相互作用的双网络超分子水凝胶，该水凝胶由丙烯酰胺（AM）、2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸（AMPS）、交联环糊精（Poly-CD）以及丙烯酸酯修饰金刚烷（Ad-DA）组成。其中，第一级网络由Poly-CD与Ad-DA之间的主客体作用形成，第二级网络则由AM与AMPS的共价聚合反应构建，两个网络通过Ad-DA作为交联剂进行连接。采用I2959作为光引发剂进行光聚合反应，并引入无机纳米材料MXene纳米片以增强超分子水凝胶的电导率。Poly-CD与Ad-DA之间的主客体相互作用赋予了水凝胶优秀的自愈合能力。得益于其优良的力学强度和导电性能，该主客体水凝胶被进一步应用于基于电阻变化和摩擦纳米发电机（TENG）机制的人体运动信号传感装置。此外，该水凝胶还作为生物黏附导电凝胶用于人体肌电（EMG）测试，采集到了清晰的人体运动生物电信号。

图文导读：

图1 自愈合导电水凝胶的构建及其在人体肌电信号监测中的应用

图2 （a）不同Poly-CD/Ad-DA包合物含量的AAPA水凝胶的拉伸应力-应变曲线。（b）不同Poly-CD/Ad-DA包合物含量的AAPA水凝胶的拉伸韧性。（c）AAPA水凝胶的拉伸循环曲线。（Poly-CD的含量为40%）（d）不同Poly-CD/Ad-DA包合物含量的AAPA水凝胶在三次循环下的压缩循环曲线

图3 当拉伸速率和拉伸应变分别为（a）5 mm/s，100%；（b）5 mm/s，150%；（c）5 mm/s，200%；（d）5 mm/s，250%；（e）10 mm/s，250%时，水凝胶在拉伸-恢复循环过程中的δR/R0(%)曲线。（f）在拉伸速率为5 mm/s，水凝胶在不同应变下的δR/R0(%)曲线（初始长度为10 mm）（g）基于AAPA水凝胶的可穿戴应变传感器在手指、肘部和膝部运动过程中的δR/R0(%)曲线

图4 单电极水凝胶TENG的工作机制示意图以及安装在手指和手腕部位的运动传感器在重复运动过程中产生的电压输出信号

结论

在这项工作中，刘育团队构建了一种基于主客体相互作用的自愈合超分子水凝胶，该水凝胶由丙烯酰胺（AM）、2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸（AMPS）、交联环糊精（Poly-CD）和丙烯酸酯修饰的金刚烷（Ad-DA）作为交联剂组成，并在水凝胶中引入导电的MXene纳米片以增强电导率。所得的 AAPA 水凝胶表现出优异的机械强度、自愈合能力及导电性能。因此，该水凝胶成功应用于基于电阻变化和摩擦纳米发电机（TENG）原理的人机信息交互系统，用于监测人体不同部位（手指、手腕、肘部和膝部）的运动状态。此外，该水凝胶还被作为超分子生物粘附导电水凝胶材料用于肌电图（EMG）的检测，成功实现了对人体运动过程中生物电信号的可靠监测。本研究突出了超分子水凝胶在柔性电子器件材料方面的应用潜力，展示了超分子化学在新型传感技术开发中的前景，为下一代健康监测和人机信息交互提供了新视角并有效推动了超分子功能材料在智能可穿戴设备领域中的探索。

本研究得到了中国国家自然科学基金（项目编号：22131008）的资助。作者衷心感谢中央高校基本科研业务费专项资金、化学科学与工程协同创新中心（天津）、新有机物质前沿科学中心（南开大学）以及海河可持续化学转化实验室提供的资金支持。

论文信息：

In situ Crosslinked Supramolecular Self-Healing Hydrogels for Multifunctional Motion Signal Transmission Devices

Xiaoyong Yu, Wenjin An, Xu Pan, Miao Yu, Chen Zhang, Yong Chen,* Yingming Zhang and Yu Liu*

Advanced Materials Technologies

DOI:10.1002/admt.202502600

原文链接：

https://doi.org/10.1002/admt.202502600

期刊介绍：

Advanced Materials Technologies聚焦连接材料科学、创新技术与实际应用的多学科研究，涵盖各类应用材料领域，重点关注先进器件的设计、制备与集成。