论文标题：Engineered supramolecular crystals for high-capacity hydrogen storage

期刊：Frontiers in Energy

作者：Jiayi Zuo, Hao Wang, Hongyi Gao

发表时间： 06 Jun 2025

DOI：10.1007/s11708-025-1026-0

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文章简介

氢能作为未来清洁能源体系的关键组成部分，其高效存储技术的突破对推动可持续发展具有重要意义。当前储氢技术面临的核心挑战在于如何设计出既能平衡体积与重量储氢容量，又能保证操作可靠性的吸附材料。本文梳理了储氢材料领域的研究进展，重点探讨了氢键有机框架（HOFs）作为新型储氢载体的设计理念、性能突破及未来发展方向。

文章首先指出，现有多孔吸附材料在储氢应用中各有局限。金属有机框架（MOFs）具备超高的比表面积和可调控的孔隙结构，但氢分子与其框架之间的弱范德华相互作用限制了吸附容量；共价有机框架（COFs）的共价键连接赋予其优异的稳定性，却因合成成本高、制备条件严苛而难以规模化应用；金属氢化物能实现高体积的储氢密度，但其吸放氢动力学迟缓且需要高温激活；沸石的低成本优势则受限于微孔结构导致的氢分子堆积密度不足。在此背景下，HOFs作为通过氢键组装的超分子晶体材料，凭借结构可调性、轻质特性和温和合成条件，逐渐成为储氢领域的研究新焦点。

针对早期HOFs存在的结构稳定性问题，科学家们开发了多重强化策略。通过引入芳香基团的π-π堆积作用，可将二维层状结构堆叠为三维架构并保留一维通道，有效提升热化学的稳定性。更具突破性的是拓扑连锁设计，如双壁框架ZJU-HOF-5a通过控制互穿程度，在增强结构稳健性的同时避免了过度堆积导致的孔隙率损失。在发表于Nature Chemistry的一项研究中，香港大学张瑞华博士等在RP-H100和RP-H101框架中通过氢键引导的点接触作用实现了七重拓扑连锁，构建出具有分级孔隙的三维蜂窝结构，其六边形单元通过六重拓扑连接形成连续网络，既保证了机械强度，又维持了高比表面积。

图1 RP-H100/RP-H101框架中的连锁机制与晶体结构

材料性能表征显示，RP-H101展现出HOFs领域最高的Brunauer-Emmett-Teller比表面积（3526 m²/g）和0.526 g/cm³的堆积密度。在77 K/100 bar至160 K/5 bar的热压循环条件下，该材料实现了9.3 wt%的重量储氢容量和53.7 g/L的体积储氢容量，分别超出美国能源部系统级目标的43%和7.4%，成为目前唯一同时突破两项指标的吸附材料。这种性能突破源于其独特的结构设计：通过点接触式氢键作用最小化表面损失，协同优化体积比表面积和重量比表面积，解决了传统材料中体积与重量容量难以兼顾的矛盾。

图2 RP-H100/RP-H101框架中连锁机制及晶体超结构的结构研究

最后展望了超分子晶体材料在储氢领域的发展前景，指出定向连锁策略为设计机械耐用框架提供了新范式，而机器学习和大型语言模型的应用有望加速材料结构优化与性能预测。文章强调，HOFs的多功能适用性不仅限于氢能存储，其结构调控理念可为整个能源存储领域提供借鉴。未来研究需重点关注材料的长期循环稳定性评估，以及通过多尺度计算模拟指导新型超分子晶体的理性设计，推动氢能存储技术的实际应用进程。

原文信息

Engineered supramolecular crystals for high-capacity hydrogen storage

Jiayi Zuo, Hao Wang, Hongyi Gao

Author information:

Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering, Beijing Key Laboratory of Function Materials for Molecule and Structure Construction, School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China

Abstract:

Hydrogen storage is a critical component in transition to clean energy systems and the promotion of sustainable practices across various industries. The primary technical challenge lies in designing adsorbent materials that effectively balance both volumetric and gravimetric storage capabilities while ensuring operational reliability. Achieving this balance is essential for the efficient and practical application of hydrogen in fuel-based systems. Recently, in Nature Chemistry, Stoddart et al. introduced a straightforward and precise method: multivalent hydrogen bonding facilitates molecular linkage at defined nodal points in hydrogen-bonded organic frameworks (HOFs). This methodology demonstrates simultaneous optimization of hydrogen storage performance, achieving notable volumetric (53.7 g/L) and gravimetric (9.3 wt%) capacities under dynamic thermo-pressure cycling conditions.

Keywords:

volumetric capacity; gravimetric capacity; point-contact manner; hydrogen-bonded organic frameworks (HOFs); hydrogen storage

Cite this article:

Jiayi Zuo, Hao Wang, Hongyi Gao. Engineered supramolecular crystals for high-capacity hydrogen storage. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-025-1026-0

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通讯作者简介

高鸿毅, 北京科技大学材料科学与工程学院副教授。2015年于北京科技大学获得博士学位。2019-2020年美国加州大学洛杉矶分校访问学者。主要从事金属有机骨架（MOFs）基催化材料与多孔基相变储能材料的结构设计、多级构筑及其在催化、储氢和工业余废热利用等领域的应用研究。在ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, Nano Energy, Nano Today, Aggregate, Energy Storage Materials等国际期刊上发表SCI论文100余篇（第一/通讯作者80余篇），申请国家发明专利30项（授权22项）。主持了国家自然科学基金，北京市自然科学基金，广东省自然科学基金、中国博士后科学基金、中央高校基本科研项目等10余项项科研项目。因在“功能复合材料的结构设计、多级构筑与性能定制研究”方面的贡献，2016年获高等学校科学研究优秀成果奖自然科学奖一等奖（第三完成人）。目前担任J. Am. Soc. Chem., Energy Storage Mater., Appl. Energy等多个材料领域国际期刊的审稿人。

期刊简介

Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊，高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

Frontiers in Energy已被SCIE、EI、Scopus、CAS、INSPEC、Google Scholar、CSCD、中国科技核心期刊等数据库收录。根据《期刊引证报告》，本刊2024年影响因子为6.2,在“ENERGY & FUELS”学科分类中位列55位(55/182)，处于JCR Q2区。2024年度CiteScore为6.9，在“Energy”领域排名#77/299；2025年即时CiteScore为8.1（数据截至2025年7月5日）。

Frontiers in Energy出版能源领域原创研究论文、综述、展望、观点、评论、新闻热点等。选文注重“前沿性、创新性和交叉性”，涉及领域包括：能源转化与利用，可再生能源，储能技术，氢能与燃料电池，二氧化碳捕集、利用与封存，动力电池与电动汽车，先进核能技术，智能电网和微电网，新型能源系统，能源与环境，能源经济和政策。

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