论文标题：Magnetic Evolution of Carrier Doping and Spin Dynamics in Diluted Magnetic Semiconductors (Ba,Na)(Zn,Mn)₂As₂

论文链接：https://doi.org/10.3390/condmat10020030

期刊名：Condensed Matter

期刊主页：https://www.mdpi.com/journal/condensedmatter

2025年5月15日，中国科学院大学的苏刚、顾波团队联合中外学者合作开展了首个缪子自旋谱学的散铁磁序研究，文章发表于Condensed Matter,并被选为同期封面文章（Cover Story）。这项工作拓展了缪子自旋谱学技术的研究范畴，加深了对散铁磁序物性的认识，进而为室温磁性半导体的探索奠定了基础。

图1. 缪子自旋谱学技术在散铁磁材料(Ba,Na)(Zn,Mn)₂As₂研究中的示意图。

研究过程与结果

散铁磁序是一种介于自旋玻璃态和铁磁态之间的特殊磁序，自1980年前后至今，学术界的研究主要涉及非晶体系，在晶体材料中的研究较为有限。早在2018年，中国科学院物理研究所靳常青研究员、李永庆研究员与四川大学向刚教授合作，对(Ba,Na)(Zn,Mn)₂As₂（BNZMA）开展了系列磁化与输运研究，并基于安德列夫异质结实现了约为48%的自旋极化率，博士生辜刚旭和林朝镜负责单晶输运，博士后赵国强负责单晶生长和磁学测试（Gu, G.; Zhao, G.; Lin, C.; Li, Y.; Jin, C.; Xiang, G. Asperomagnetic order in diluted magnetic semiconductor (Ba,Na)(Zn,Mn)₂As₂. Applied Physics Letters 2018, 112, 032402.）。然而，(Ba,Na)(Zn,Mn)₂As₂的掺杂效应以及磁基态、磁化动力学、以及临界行为，仍有许多谜团有待进一步的研究。

时隔7年后，基于生长的系列掺杂的BNZMA多晶样品（图2），联合团队开展了直流磁化率的测试（图3），发现无论是转变温度、矫顽力，还是剩余磁矩，BNZMA都远小于与同结构的(Ba,K)(Zn,Mn)₂As₂(BKZMA)，展现出散铁磁体（Asperomagnet）的特征（图4）。交流磁化率（图5）以及纵场下缪子自旋谱学测试（图6）均在转变温度附件发现peak,揭示了自旋冻结温度下磁涨落的特征。在低温下的磁基态，展示静磁序和磁涨落共存，BNZMA表现出类自旋玻璃的特性（图7）。

图2. （a）粉末样品(Ba1-xNax)(Zn_0.85Mn_0.15)₂As₂（其中 x = 0.10、0.15、0.20、0.25 和 0.30）的 XRD 图谱。黑色箭头指的是基于BaZn₂As₂低温相的掺杂杂相（空间群：Pnma）;(b)晶体结构示意图。

图3. 粉末样品(Ba1-xNax)(Zn_0.85Mn_0.15)₂As₂（其中 x = 0.10、0.15、0.20、0.25 和 0.30）的直流磁化率实验结果。（a）500G下的场冷及零场冷曲线；（b）10K下的磁滞回线。

图4. 铁磁体（Frromanget）、散铁磁体（Asperomagnet）和speromagnet（备注：暂无中文翻译）的自旋结构示意图。

图5. 粉末样品(Ba_0.75Na_0.25)(Zn_0.85Mn_0.15)₂As₂交流磁化率实验结果。（a）实部;（b）虚部。

图6. 粉末样品(Ba_0.75Na_0.25)(Zn_0.85Mn_0.15)₂As₂纵场变温MuSR实验结果。（a）MuSR谱；（b）1/T1和symmetry的温度依赖关系；（c）拟合参数的温度依赖性。

图7. 粉末样品(Ba_0.75Na_0.25)(Zn_0.85Mn_0.15)₂As₂在2K下，纵场变化下的MuSR图谱。

研究总结与展望

BNZMA中散铁磁序的来源，以及它与BKZMA中的磁性比较值得后续探索。一方面，BNZMA中Na¹⁺的离子半径为1.02 Å，Ba²⁺的离子半径为1.35 Å，替代掺杂不仅会带来晶格畸变并增加空穴载流子，调制磁交换作用影响磁性。另一方面，Na¹⁺的间隙位置所引起的无序和阻挫效应，又会使磁交换作用更为复杂和难以预测。这与BKZMA中K¹⁺ 的离子半径1.38 Å形成显著差异，BKZMA中Ba²⁺与K¹⁺的离子半径极为接近，使精准调控成为可能，而BKZMA中居里温度已经高达260K，接近室温，这些研究为进一步探索室温磁性半导体提供了重要实验线索。

中国科学院大学顾波（长聘）副教授、中国科学院物理研究所靳常青研究员、哥伦比亚大学Uemura教授为共同通讯作者，中国科学院大学在站博士后赵国强是第一作者，中国科学院大学是第一单位。来自加拿大粒子与核物理国家实验室(TRIUMF) Kenji Kojima资深线站科学家团队、加拿大麦克马斯特Graeme Luke教授团队、中国科学院物理研究所李永庆老师教授团队、日本先进研究院Sadamichi Maekawa教授团队、法国Laue-Langevin研究所的Timothy Ziman教授团队参与了此项工作。该工作得到了国家自然科学基金、科技部、中国科学院等科研项目的支持。

Condensed Matter期刊介绍

主编：Prof. Dr. Antonio Bianconi, Rome International Center for Materials Science Superstripes (RICMASS), Italy

Condensed Matter (2410-3896) 创刊于2016年，期刊主题涵盖固体物理学、磁学、物质结构与相变、复合材料和合金的性质、材料的电子性质、超导性、自旋电子学、复杂凝聚态中的量子现象、软凝聚态和活性物质、应用于凝聚态的计算方法、量子时代的能源和电子材料等。目前期刊已被Scopus、ESCI（Web of Science）、Inspec、CAPlus / SciFinder等多个学术数据库收录。

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