作者:王欣然等 来源:《自然-材料》 发布时间:2025/7/10 11:24:31
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晶圆级二维半导体堆垛调控新突破

 

2025年7月9日,南京大学王欣然教授课题组联合苏州实验室、东南大学等单位,在Nature Materials期刊在线发表题为“Homoepitaxial growth of large-area rhombohedral-stacked MoS2”的研究成果。

该成果报道了晶圆级菱方相(3R相)二硫化钼(MoS2)的同质外延生长,并展示了铁电器件及存储应用。该成果标志着二维材料可控制备的重要突破,为二维材料多功能异质集成带来新机遇。论文通讯作者是王欣然教授;共同第一作者是刘蕾博士、李涛涛副教授、龚晓曙博士、温恒迪博士。

二维半导体因其原子级厚度、高迁移率及三维集成兼容性,成为后硅时代延续摩尔定律和构建三维集成电路的重要候选材料。王欣然教授课题组长期致力于二维过渡金属硫族化物(TMDC)可控生长,在面内取向控制、层数控制、及堆垛控制方面取得系列成果:创建TMDC定向外延生长理论,揭示蓝宝石衬底表面原子台阶诱导的TMDC形核机制,确立定向外延关系,在国际上首次突破晶圆级二维半导体单晶外延制备(Nature Nanotech., 16, 1201 (2021));提出台阶高度调控形核层数的思想,突破TMDC层数精确控制技术,首次制备出大面积均匀双层MoS2Nature, 605, 69 (2022))。在该工作中,进一步突破二维半导体的堆垛控制,实现3R堆垛MoS2可控制备,为物理特性调控和器件研究开辟了全新的研究维度。

在二维材料中,所谓“堆垛”指的是原子层之间的排列方式。如果把一层MoS2看作一张纸,堆垛就像一沓纸可以以不同的旋转角度或不同的滑动方式堆叠,不同的堆垛方式使得原子之间的相对位置发生改变,这在纳米尺度上会显著影响材料的电子结构与物理性质。近年来备受关注的“魔角”(即层间小角度旋转),被认为是一种特殊的人工构筑的堆垛形式。在自然界中,MoS2最常见的堆垛有两种:六方相(2H)和菱方相(3R),后者因为其缺乏中心对称性,展现出卓越的非线性光学、谷电子学以及铁电特性,特别适合用于构建新型存储器和光电子器件。然而,由于2H与3R结构在热力学上几乎同等稳定,在生长中难以严格控制堆垛方式,这是二维材料制备领域的重大挑战之一。

为攻克这一难题,研究团队使用同质外延策略。采用高质量单层单晶MoS2作为外延衬底,通过精准调控过渡金属前驱体浓度,成功实现了具有纯3R相的多层MoS2晶圆的制备(图1)。借助人工智能图像识别技术对堆垛结构进行自动化识别与统计分析,证实3R相所占比例接近100%。

图1:晶圆级菱方相多层MoS2

为深入揭示3R相选择性形成机制,研究团队联合东南大学王金兰教授团队开展理论计算。结果表明,晶体缺陷中的Mo替位S缺陷(MoS)可将两种堆垛的形成能差值从1 meV/MoS2显著提升至75 meV/MoS2。实验上,团队聚焦形核初期阶段,采用高分辨率STEM对<10 nm的团簇进行观测,证实MoS缺陷对3R选择性生长的促进作用(图2)。基于理论与实验的交叉验证,团队提出了同质外延中的缺陷促进选择性形核的生长机制。这一理论的提出,为二维材料的结构调控提供了全新的机制与思路,为该领域的研究带来了新的突破与希望。

图2:菱方相MoS2生长机理。

此外,该工作还深入揭示了3R-MoS2所表现出的滑移铁电性(图3)。实验利用压电力显微镜(PFM)明确观测到铁电畴及明显的压电响应回滞曲线,并构建了以双层3R-MoS2为沟道材料的超薄铁电晶体管阵列。尽管沟道材料厚度仅为1.3 nm,其仍表现出超过十年的数据保持能力、优异的电导特性以及16位多态写入能力,为未来高密度、低功耗、非易失存储器件的发展注入了新动能。

图3:菱方相MoS2的铁电性。

(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41563-025-02274-y

 
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