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FIE 浙大孙威研究员:钙钛矿中表面受阻路易斯对增强乙烷光催化非氧化转化 |
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论文标题:Surface frustrated Lewis pairs in perovskite enhance photocatalytic non-oxidative conversion of ethane
期刊:Frontiers in Energy
作者:Wei Sun, Shenghua Wang
发表时间:15 Oct 2024
DOI:10.1007/s11708-025-0982-8
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浙江大学孙威博士针对Nature Energy发表的文章“Ethylene production via photocatalytic dehydrogenation of ethane using LaMn1−xCuxO3”作出评述。该评述文章“Surface frustrated Lewis pairs in perovskite enhance photocatalytic non-oxidative conversion of ethane”发表于中国工程院院刊能源分刊Frontiers in Energy。

乙烯是一种重要的商品化学品,也是消耗最多的烯烃基础原料。乙烯的传统生产方法主要是通过化石燃料驱动的乙烷蒸汽裂解进行,这种方法不仅能耗高,而且碳排放量大。表面受阻路易斯对(SLFPs)基于“受阻路易斯对”(FLPs)概念,在多相催化领域有重要的应用,相关催化剂包含多种金属化合物及MOFs等。它能活化多种小分子,在CO2还原应用中成果显著,但在光催化乙烷C−H活化领域的应用较少。
近期,苏州大学张晓宏教授、何乐教授与多伦多大学的Geoffrey A. Ozin教授等人首次将SFLPs应用于乙烷非氧化脱氢制乙烯,为SFLPs催化开辟了新方向。通过B位铜取代锰的钙钛矿材料(LaMn1−xCuxO3,LMCO)构建SFLPs,显著降低了反应活化能。实验表明,10%铜取代的LMCO-10样品因氧空位和羟基含量增加,形成协同的酸(Mn)-碱(Mn-OH)活性位点,乙烯产率高达1106.5 μmol/(g·h),选择性达91%,远超未取代样品及表面沉积铜的催化剂。原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和固体核磁共振(1H NMR)验证了乙烷异裂活化机制,理论计算进一步揭示了光生电子与空穴分别定位于酸/碱位点,驱动β-氢被相邻的Mn位点提取,形成乙烯产物并释放H2的关键路径。尽管LMCO-10性能优异,积碳问题导致其稳定性不足,但光氧化再生可恢复大部分活性。技术经济分析显示,当前光催化乙烯成本(基于LED光源)高于市场价(0.7–1.5 $/kg),但优化光效和催化剂性能有望降低成本。研究不仅为乙烷高效转化提供了新策略,还拓展了SFLPs在CO2加氢、水分解等反应中的应用潜力。未来需聚焦抗积碳设计、高温稳定性提升及光热协同优化,以推动该技术向工业化迈进。该工作近期以“Ethylene production via photocatalytic dehydrogenation of ethane using LaMn1−xCuxO3”为题发表在国际顶级期刊Nature Energy上。

Abundant SFLPs sites enabled superior photocatalytic performance for ethane dehydrogenation
(丰富的表面路易斯酸碱对位点(SFLPs)赋予了乙烷脱氢反应卓越的光催化性能)
浙江大学孙威博士应Frontiers in Energy邀请,对该工作撰写了评论文章。文章介绍了同构B-位点取代的镧铜锰氧化物钙钛矿(LaMn1−xCuxO3,LMCO)作为 SFLPs 的高效载体,具有性能优势。利用原位DRIFTS和固态1H NMR光谱和理论计算,明确了光激发下反应各步骤的机理,生成乙烯和H2。对其技术可行性和经济性进行分析,结果显示优化后的方案有望降低成本,提高商业可行性。最后对其进行展望:研究为钙钛矿中 SFLPs 作用提供见解,具有可持续性优势。但存在催化剂失活和高温稳定性问题,未来应改善反应器光学性能、提高光子-产物效率、开发抗积碳材料或工艺。该评论文章还指出了原文中未包含的信息:该工作虽然未强调“光热催化”的概念,但是实际使用的方法同时利用了光化学过程和光引发的热效应,或可为光热方法在更多低碳能源催化过程的应用提供借鉴。与此同时,该研究中制备SFLP的技术可以扩展到其他钙钛矿材料,甚至更具多功能性的氧化物,用于重要的化学转化过程。
Comments原文信息
Surface frustrated Lewis pairs in perovskite enhance photocatalytic non-oxidative conversion of ethane
Wei Sun1,2, Shenghua Wang1
Author information:
1. State Key Laboratory of Silicon and Advanced Semiconductor Materials, School of Materials Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China
2. Shangyu Institute of Semiconductor Materials, Shaoxing 312300, China
Cite this article:
Wei Sun, Shenghua Wang. Surface frustrated Lewis pairs in perovskite enhance photocatalytic non-oxidative conversion of ethane. Front. Energy,
https://doi.org/10.1007/s11708-025-0982-8
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通讯作者简介
孙威,本科毕业于吉林大学化学学院。于加拿大多伦多大学(University of Toronto)化学学院获直升博士学位,师从“纳米化学之父”、爱因斯坦奖获得者Geoffrey Ozin教授。毕业后兼聘于多伦多大学化学学院和机械工程学院,完成博士后研究。2019年加入浙江大学材料科学与工程学院及硅材料国家重点实验室担任“百人计划研究员”职务,博士生导师,隶属于杨德仁院士硅材料研究团体。围绕纳米硅及其复合材料合成展开了一系列系统研究,开拓硅在催化、能源、环境等非传统领域的新应用。近年来以在Nature Catalysis., Nature Commun.,Science Adv., Adv. Science, Adv. Mater.,Angew. Chem., 等高水平学术期刊上发表近70篇学术论文,其中约一半影响因子大于10。研究成果曾被Science Daily, 科技日报,Materials Views等科技媒体多次亮点报道,获浙江大学首届青年学者十大学术进展,国家优秀自费留学生奖学金,以及多伦多大学最高国际生奖学金Connaught Scholarship,Wiley Rising Star,Nanoscale Emerging Investigator。国家青年人才,承担国家重点研发青年科学家计划等多项国家部委科研项目。曾任浙江大学双专干部,目前任半导体材料研究所副所长,并担任中国感光学会青年理事及《Rare Metals》、《Chinese Chemical Letters》、《Transactions of Tianjin University》等多个期刊青年编委。
期刊简介
Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊,高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编,中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊,美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric,上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

Frontiers in Energy已被SCIE、Ei Compendex、CAS、Scopus、INSPEC、Google Scholar、CSCD(中国科学引文数据库)、中国科技核心期刊等数据库收录。2024年海内外下载量为110余万,截至2025年03月10日,即时Impact Factor为6.0,即时CiteScore为6.8。
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