作者:戴文等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2023/6/4 11:44:07
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新型催化体系丰富了有机硫化物的转化路线

 

有机硫化合物是有机合成中最基本的合成砌块之一,同时也普遍存在于许多天然产物和化石资源中。因此,对C-S键活化模式与机理的探索引起了研究者的广泛关注。近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员戴文团队在多相催化有机硫化物的高值转化与利用研究方面取得新进展。团队利用石墨烯包裹的钴(Co)纳米颗粒和原子分散的Co-Nx协同催化策略,实现了一系列芳香族及脂肪族有机硫化物C-S键的氧化断裂到腈和酰胺类化合物的转化。相关成果发表在《自然—通讯》上。

转化示意图(大连化物所供图)

目前,均相过渡金属催化的C-S键催交叉偶联和C-S键的还原裂解均取得了重要进展。相比之下,由于氧化条件下化学选择性难控制,有机硫化物中C-S键的氧化裂解和官能团化仍未得到充分认识。

在上述研究背景下,戴文团队开发了一种简单、高效的多相催化体系。在以分子氧为氧化剂、氨水为氨源的条件下,实现了石墨烯包裹的Co纳米颗粒和原子分散的Co-Nx协同催化多种类型的芳香族,并通过改变反应条件,实现了腈和酰胺类产物的选择性调控。研究还发现,该方法的放大实验仍具有较高的产物选择性,且催化剂多次循环后依旧保持稳定的产品收率,在工业化方面可提供参考。更值得一提的是,该方法在重油的氧化脱硫反应中也得到了很好的应用。

该方法不但丰富和升级了有机硫化物的转化路线,并且还为含巯基药物、农药及生物活性分子等先导化合物的改造与修饰提供了一条高效、通用的新途径。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-38614-2

 
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