作者:邓德会等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2023/11/14 11:12:49
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研究实现合成气高选择性制多碳醇

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员于良团队与厦门大学王野教授团队合作,在合成气直接制多碳醇研究中取得新进展。合作团队利用钾修饰的富边结构硫化钼催化剂,实现了合成气高活性、高选择性制多碳醇,为催化剂活性中心纳米结构与微环境的理性设计提供了借鉴。相关成果发表在《自然—通讯》上。

多碳醇,指含有2个碳原子以上的醇(即C2+OH),其被广泛用作化工原料、燃料、燃料添加剂和溶剂等。合成气制C2+OH是煤、天然气和生物质等非石油基碳资源的高值化转化的重要途径之一。该反应涉及两个关键步骤:C-O断键和C-C偶联。对这两个步骤的精准调控是实现合成气高活性、高选择性制C2+OH的关键,其具有挑战性。

合作团队基于纳米孔道限域生长机制,合成了钾助剂修饰的、具有丰富边结构且尺寸均一的二维硫化钼纳米片阵列催化剂,其在240℃、50bar下,实现了17%的一氧化碳转化率和45.2%的C2+OH选择性。合作团队通过调变MoS2的边/面比,可实现产物中C2-4OH/CH3OH比例从1/2.4逆转为2.2/1,并且C2+OH产物中C2-4OH的占比超过99%。机理研究显示,边硫空位比面内硫空位具有更高的C-O断键和C-C偶联活性,促进了碳链增长。并且,钾助剂通过与醇羟基的静电作用,促进了醇分子的脱附,两者结合实现合成气高活性、高选择性制C2-4OH。

该工作为合成气转化新型催化剂的开发提供了新思路。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z

 
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