作者:唐俊马等 来源:《自然-纳米技术》 发布时间:2023/11/11 0:01:31
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悉尼大学实现液态金属原子的动态选择性催化

 

2023年11月9日,悉尼大学化学与生物分子工程学院/新南威尔士大学化学与工程学院Kourosh Kalantar-Zadeh教授和唐俊马博士在Nature Nanotechnology期刊上发表了一篇题为“Dynamic configurations of metallic atoms in the liquid state for selective propylene synthesis”的研究成果。

该成果报道了液态金属催化剂独特的动态催化机理以及反应路径。与传统的固态金属催化剂不同,溶解于液态金属镓中的金属原子处于动态分布状态,并且不同原子在金属表面会瞬时形成特殊的原子结构。金属原子的独特构型会与表面的长碳链反应物产生独特的构型匹配,从而催化长碳链反应物向丙烯的选择性转化。

论文的通讯作者是Md. Arifur Rahim和Kourosh Kalantar-Zadeh,论文的第一/通讯作者是唐俊马。

对于固态金属催化剂而言,反应活性位点的原子排列以及构型通常决定了催化剂的性能以及反应物在催化剂表面的反应路径。然而在原子层面设计合成固体金属催化剂一直是一项难点,并且复杂的合成路线限制了很多催化剂的实际应用。由于其特殊的化学和物理性质,液态金属催化剂为克服固态催化剂的限制提供了可能。作为金属溶剂,液态金属镓可以实现众多成分液态合金的合成,并且为液态金属原子催化机理的研究提供了平台。

在本篇工作中,少量的锡和镍金属被溶解于过量的金属镓溶剂中。在反应温度下,该合金处于液体状态,并且溶解于镓中的锡和镍以原子的形式动态分布(图1a,b)。由于金属原子在镓溶剂中的运动状态,锡、镍和镓原子会在表面形成特定的原子构型。当该特殊的原子排布和长碳链反应物发生构型匹配时,反应物在液态金属表面发生反应,并且实现了向丙烯的选择性催化转化(图1c)。通过分子动力学模拟(AIMD)以及使用正癸烷作为反应物,作者进一步研究了液态金属原子的协同催化机理以及反应物的转化路径。伴随着反应物和液态金属原子的结构匹配,氢原子转移以及结构旋转,正癸烷最终实现向丙烯的选择性转化(图2c)。

图1:液态金属催化剂的概念示意图以及模拟。

图2:反应机理研究。

为了进一步检验该催化机理以及拓宽该催化剂的应用,芥花籽油作为可再生化合物被用作生产丙烯的反应物。同时,为了进一步提高催化剂的比表面积以及反应效率,在金属网表面附加了液态金属催化剂图层(图3a)。在此基础上,该反应体系实现了~95%的丙烯选择性转化。

图3:芥花籽油作为反应物。

该研究成果进一步开拓和加深了对于液态金属催化剂的理解,同时为以后液态金属催化剂的设计与合成提供了指导。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41565-023-01540-x

 
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