作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2023/3/28 18:38:07
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新研究发展二电子氧还原单原子催化剂理性设计策略

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员章福祥、博士范文俊与西北工业大学教授段志遥等合作,提出通过构筑载体与分子催化剂杂化型单原子催化剂(HSAC),实现理性开发目标催化剂的新思路。

合作团队以电催化氧化还原反应(ORR)为模型,基于分子催化剂结构明确、微观结构可调等特性,通过理论模拟优化筛选与高通量实验相结合,可高效优化出钴基杂化单原子目标催化剂(Co-HSAC),其在碱性ORR中合成双氧水选择性高于95%,在流动池300 mA/cm2下稳定25小时以上。相关成果发表在《自然—通讯》上。

自2011年张涛院士等人原创性提出“单原子催化”概念以来,单原子催化剂的设计开发在热催化、电催化、光催化、生物质转化等领域受到了广泛关注。然而,目标单原子催化剂的理性设计开发仍然受到活性位点结构不明确、“构效关系”不十分清晰等因素制约。

该工作中,合作团队充分利用分子催化剂结构明确、具有可调性等特点,通过密度泛函理论计算与实验验证相结合,从具有不同单金属活性中心的酞菁分子催化剂中,筛选出酞菁钴分子催化剂作为电催化ORR选择性还原至双氧水的潜力催化剂,继而利用轴向配位与碳纳米管连接,有效构筑出Co-HSAC目标单原子催化剂,实现了高电流密度下高选择性ORR还原。此外,合作团队通过原位XAFS等测试表征,阐述了其微观结构动态变化,获得了明确催化结构与性能的关系。

研究结果表明:这种杂化型单原子催化剂HSACs不仅发挥了分子催化剂自身结构可调优点,而且可通过与载体不同连接方式进一步调变其电子结构与性能,充分发挥了单原子催化剂兼顾均相催化和多相催化优势的特点。

HSACs有望成为一种独特类型的单原子催化剂广泛应用于各类催化反应,其研究范式也有望拓展至其它杂化型双/多原子催化剂的理性开发应用。

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-37066-y

 
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