北京时间2022年8月15日晚23时，美国普渡大学的李统藏教授团队及其合作者在Nature Materials期刊上发表了一篇题为“Nuclear spin polarization and control in hexagonal boron nitride”的新研究。

课题组通过对二维材料六方氮化硼引入可以发光的自旋量子缺陷，实现了对六方氮化硼中氮原子核自旋的激光极化、量子相干操控和探测。该工作为使用二维材料进行量子精密测量和量子模拟提供了新的方向。论文通讯作者是李统藏；第一作者是高星宇。

固体中的自旋量子缺陷是用于量子信息存储和量子精密测量的重要体系之一。这些自旋量子缺陷对于纳米尺度的环境变化非常敏感，可以用于探测微观尺度的磁场、温度和压强。例如金刚石等三维固体体系中的自旋量子缺陷已经被深入研究并使用于微观核磁共振。二维六方氮化硼作为一种结构类似于石墨烯的二维范德华材料，因为其不同于三维固体体系的独特特性，为进一步提高量子传感器的分辨率和灵敏度提供了新的可能性。该材料中的电子自旋量子缺陷在2019年被首次发现，并随后在国内外得到了广泛关注。另一方面，原子核自旋由于与环境的噪声耦合较弱，一般比电子自旋具有更长的相干时间。六方氮化硼中氮原子和硼原子都具有非零的核自旋。如果能对六方氮化硼中核自旋进行有效的极化和操控，这些核自旋可以为量子精密测量提供更高的灵敏度或者用于量子模拟的研究。但是由于核自旋的旋磁比较小，其操控的难度较高，二维材料的核自旋还未得到充分的研究。

在这项工作中，李统藏团队基于六方氮化硼中V_B^-自旋缺陷的电子激发态自旋能级结构的研究，通过磁场的塞曼效应实现V_B^-缺陷中电子自旋能级m_s=0和m_s=-1的简并，并以此借助电子与核之间的超精细耦合将V_B^-自旋缺陷中的电子极化度转移到周围氮原子的核自旋上。而由于V_B^-缺陷的自身能级性质，其电子自旋可以通过使用532nm激光不断激发来极化。该方法实现了在室温下通过激光对于氮核自旋的极化，并将该极化度提高到了50%以上。这一极化度相较于传统核磁共振的核自旋极化度提高了四个量级以上。

图1：使用激光和六方氮化硼V_B^-自旋量子缺陷对附近氮原子核进行极化

图2：在不同磁场和激光光强下氮原子核的极化度

通过对核自旋的极化，能够实现对六方氮化硼中V_B^-缺陷附近的氮核自旋进行核磁共振频谱的光学探测。在使用532nm激光对V_B^-电子自旋和附近氮核自旋进行极化后，通过施加微波和射频信号，可以分别对电子自旋和氮核自旋进行操控，最终再次利用532nm激光对核自旋态进行读出。该信号通过记录532nm激光激发V_B^-缺陷后收集到的光子数得到。在此基础上改变射频信号的频率并记录相应的光子数即可得到氮核的核磁共振频谱。

图3：V_B^-自旋量子缺陷附近三个氮原子核的核磁共振频谱的光学探测

最后，通过改变射频信号的操控时间长度，可以得到一个随时间周期变化的信号，即核自旋的拉比震荡信号。该信号的周期与射频信号的强度呈根号正比的关系。同时由于电子与氮核的耦合，氮核的有效旋磁比被增强了两个量级，其射频的操控速度也由此被加快了两个量级。由此实现了基于六方氮化硼的V_B^-缺陷中的电子自旋，通过激光极化和读出并利用射频信号操控附近的氮核自旋。

图4：对V_B^-自旋量子缺陷附近三个氮原子核进行量子相干操控

在这项工作中，李统藏团队及合作者还发现电子与原子核之间的超精细耦合可以把V_B^-自旋缺陷附近的氮原子核的旋磁比提高350倍，极大提高了对原子核自旋的量子相干操控速度。另外，电子自旋可以作为中介，把两个原子核之间的核自旋耦合提高十万倍，将来有望用于多个核自旋的量子操控和量子模拟。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01329-8