作者:郭林等 来源:《自然-催化》 发布时间:2021/12/9 14:24:45
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北航实现单分子层氢氧化物材料电催化产氧新突破

 

2021年12月6日,北京航空航天大学的郭林教授、刘利民教授团队等合作在Nature Catalysis上发表了一篇题为“Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation”的新研究。

研究团队建立了利用分子晶体在电极表面直接构筑具有非晶结构的单层氢氧化镍的方法,并揭示了其在电催化产氧过程中的本征催化机制。论文通讯作者是刘利民、郭林;第一作者是康建新、邱肖艺、胡奇。

作为典型的电催化产氧催化剂,氢氧化物材料在产氧反应前的脱氢机制及晶格结构演变对于理解其催化机理具有关键的指导意义。催化反应主要发生在催化剂的表面,单层氢氧化物结构的设计合成可为探索催化过程中的金属中心和晶格氧原子的作用及其与本征电催化性能间的关系提供理想的平台。虽然二维超薄氢氧化物材料的研究已经取得了长足的发展,但如何避免单分子层纳米材料在制备和电极负载过程中的堆叠,获得单层材料本征催化活性是一个巨大的挑战,尤其是在电极表面直接制备单层氢氧化物还未见报道。

近日,北京航空航天大学的郭林教授、刘利民教授团队建立了利用分子晶体在电极表面直接构筑具有非晶结构的单层氢氧化镍的方法,并揭示了其在电催化产氧过程中的本征催化机制。单分子层氢氧化物材料的构筑:一方面不需要经历在多层结构脱氢过程中的氢原子扩散而直接参与反应,在较低电位下即可转化为高价的活性态;另一方面通过掺杂金属的协同作用,降低了体系的氧空位形成能,进而产生了更多的活性位点。该特殊结构的电极可以更大程度上发挥单层材料的本征催化活性,从而展示出优异的电催化产氧特性。

图1:由乙酰丙酮镍分子晶体向单层氢氧化镍转化的示意图及结构表征

图2:单层和多层Ni(OH)2纳米片脱氢过程中Ni价态的变化关系

图3:OER催化过程中氧空位的产生和表征

图4:对于氧空位促进OER反应的理论计算和实验测试

该工作建立了在电极表面直接获得单分子层氢氧化物的新途径,所提出的催化机制对氢氧化物材料电催化机理的理解和新型催化剂的设计给出了有益借鉴。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w

 
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