双层石墨烯(BLG)边界的对齐距离从亚微米逐步减少到0的拉曼光谱 

单层石墨烯（SLG）因为其近弹道输运和高迁移率等独特性质以及在纳米电子和光电子器件方面所具有的潜在应用而受到了广泛的研究和关注。每个SLG样品都存在边界，且SLG与边界相关的物理性质强烈地依赖于其边界的取向。在本征SLG边界的拉曼光谱中能观察到一阶声子模-D模，而在远离边界的位置却观察不到。研究发现边界对D模的贡献存在一临界距离hc，约为3.5纳米。但D模的倍频模-2D模在本征SLG边界和远离边界处都能被观察到。因此，D模成为研究SLG的晶畴边界、边界取向和双共振拉曼散射过程的有力光谱手段。

SLG具有两种基本的边界取向：“扶手椅”型和“之”字型。与SLG不同，多层石墨烯（MLG）中每一石墨烯层都具有各自的边界以及相应的边界取向。对于实际的MLG样品，其相邻两石墨烯层的边界都存在一个对齐距离h。h可以长到数微米以上，也可短到只有几个纳米的尺度。当MLG的所有相邻两石墨烯层的h等于0时，我们称之为MLG的完美边界情况。MLG边界复杂的堆垛方式以及存在不同h和取向可显著影响其边界的输运性质、纳米带的电子结构和边界局域态的自旋极化等性质。尽管SLG边界的拉曼光谱已经被系统地研究，但由于MLG边界复杂的堆垛方式，学界对其拉曼光谱的研究还非常少。

最近，中国科学院半导体研究所博士生张昕、厉巧巧和研究员谭平恒等人，对MLG边界的拉曼散射进行了系统研究。他们首先对MLG边界进行了归类，发现N层石墨烯(NLG)的基本边界类型为NLGjE，即具有完美边界的jLG置于(N-j) LG上。因此，双层石墨烯（BLG）的边界情况可分为BLG1E+SLG1E和BLG2E两种情况。研究发现：（1）NLG1E边界与具有缺陷结构的NLG的D模峰形相似，其2D模则为NLG和(N-1)LG的2D模的叠加。（2）在激光斑所覆盖区域的多层石墨烯边界附近，相应层数石墨烯的2D模强度与其面积成正比，而相应的D模强度则与在临界距离内的对齐距离(如果h<hc)以及边界长度有关。（3）对于BLG1E附近的2D模，随着h从亚微米尺度逐步减少到0时，来自SLG部分的强度从极大值逐步减小至0，而来自BLG部分的强度则保持不变。对于BLG1E附近的D模，随着h从亚微米尺度逐步减少到0时，来自SLG部分的强度先从0增加到极大值，一旦h<hc时，该强度再逐渐减小到0，而来自BLG1E部分的强度先保持常数不变，一旦h<hc时，再逐渐增加到该常数的2倍。（4）通过BLG边界处2D模的线型和强度，在双层石墨烯边界中成功地鉴别出h为48nm的情况；通过BLG边界处D模的线型和强度，甚至能鉴别出h小于3.5nm的情况。这些尺寸已经远超出了激光斑点的衍射极限，是一般表征手段无法达到的。该系列研究工作近期发表于Nanoscale 6, 7519-7525(2014)和Carbon 85, 221-224(2015)。

这些重要发现为多层石墨烯边界的进一步系统研究奠定了基础，同时为其他二维材料的边界研究提供了参考。该工作得到了国家自然科学基金的支持。（来源：中科院半导体研究所）