近日,中国科学院广州地球化学研究所研究员韦刚健团队聚焦低硅含量地质样品(如碳酸盐岩等),成功构建了碳酸盐岩硅同位素测试方法,实现了高精度的δ29/28Si和δ30/28Si同位素比值测定。相关成果在线发表于《分析原子光谱学杂志》(Journal of Analytical Atomic Spectrometry)。
AG50W-X12阳离子交换树脂淋滤曲线。研究团队供图,下同
硅作为地球中丰度位居第三的元素,其在地球不同地质储库中的分布与循环过程,对于揭示地球内部物质分异和地表环境演化机制具有不可替代的重要意义。以全球硅循环与碳循环的紧密联系为例,地球表面的硅酸盐岩持续发生化学风化,这一过程调节着长时间尺度的大气二氧化碳浓度,进而对全球气候变化产生直接影响。然而,目前对于这一调控机制的认知仍存在诸多空白。硅拥有28Si、29Si和30Si三个稳定同位素,是示踪硅地球化学循环的敏感指标,因此硅同位素组成有望深入揭示硅循环与碳循环之间的内在联系。
酸度匹配、浓度匹配、基体元素对硅同位素分析测试的影响。
硅同位素研究可追溯至20世纪50年代,传统分析测试方法是将硅转化为SiF4,再使用气源质谱进行同位素比值测定。但该方法流程相对复杂,分析效率较低。21世纪初,多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)技术的兴起,使硅同位素测试的熔样方式和质谱测量得到显著改进。该方法不仅普遍获得了比气源质谱法更优的精度,还避免了使用危险试剂(如BrF5和F2),分析效率大幅提高。然而,早期的MC-ICP-MS质谱仪受质量分辨率限制,普遍面临谱峰干扰问题,主要表现在难以分辨30Si与14N16O。此外,化学处理流程也不够完善,无论是酸溶解还是碱熔法,都需要进一步优化。特别是对于硅含量较低、基体元素含量较高的样品,如碳酸盐岩等,缺乏有效的硅同位素分析方法,这极大地限制了硅同位素的应用范围。
研究测定的地质参考物质的硅同位素组成。
针对上述难题,研究人员成功建立了碳酸盐岩硅同位素测试方法,实现了高精度δ29/28Si和δ30/28Si同位素比值测定。主要进展包括:确定了NaOH碱熔剂以及提取高温熔融残余物的浓硝酸用量对样品消解过程的硅元素回收率的影响;评估了阳离子交换树脂的承载能力,在保证与基体元素完全分离的前提下,降低了待测元素的稀释倍数;评估了酸度匹配、浓度匹配、基体效应对质谱测试的影响;首次报道了七种碳酸盐岩标准物质的硅同位素组成数据,为后续开展相关应用研究提供了参考。
该研究成果不仅为硅同位素研究提供了新的方法和技术支持,也为深入理解地球的硅循环与碳循环机制提供了新的视角和途径,有望在地球科学领域引发新的研究热潮。
相关论文信息:https://doi.org/10.1039/D5JA00424A
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