来源:西湖大学微信公众号 发布时间:2024/6/6 17:32:11
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西湖大学研究团队在镍基高温超导理论取得新进展

 

电影《阿凡达》潘多拉星的空中悬浮的巨石山令人影响深刻,这些巨石中含有一种珍贵的矿产,是一种罕见的室温超导体,表现出奇特抗磁性质,在潘多拉星的磁场作用下,便能产生这巨石浮空的景象。

在现实世界中,常压下的室温超导仍然尚未实现,但并不妨碍它成为物理学家心中的“圣杯”,并期待着有一天,它能从荧幕走进现实。

近日,西湖大学物理学讲席教授吴从军团队联合北京理工大学杨帆教授,以“Interlayer-Coupling-Driven High-Temperature Superconductivity in La3Ni2O7 under Pressure”为题,在《物理评论快报》上发表研究成果,他们对近期发现的镍基La3Ni2O7系统中的高温超导现象,提出了洪特规则帮助的超导配对机制,建立了该系统中超导机制的最简模型【1】。此机制目前已经初步得到了基于密度矩阵重整化群的数值研究的支持【2】。

论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.132.146002

高温超导:旋转、跳跃、永不停歇

一花一世界,哪怕一个非常小的固体,里面的电子数目也是数以亿万计,多到阿伏伽德罗常数(6×1023)的量级。

就像人类社会一样,电子之间既彼此竞争,又相互合作。在凝聚态物理世界,科学家们关心电子的“社会学”行为,并探求其背后的“社会组织”原则。超导现象就是其中一个的杰出问题(outstanding problem)。

超导,指的是在低温的条件下,某些材料的电阻突然变为零,电流可以在材料中无阻力地流动,不会因电阻而产生热量损失。零电阻还不足以反应超导的全部性质,超导体还具有完全抗磁性,也就是说磁场会被排出超导体外。这样磁场会对超导体产生斥力,可以用来实现磁悬浮。超导开始出现的温度,叫做超导转变温度。

为什么在低温状态下,电阻会消失呢?也就是说电子能在没有电压驱动的情况下,一直流动下去而不会停止。形象地说,这相当于“摩擦力”完全地消失了,这是难以想象的事情。这不仅是凝聚态物理,而且是整个物理学,乃至整个科学所要关心的杰出问题。

这是因为超导体中的电子在低温下形成了一种特殊的配对状态—— “库珀对”(美国物理学家Leon Cooper在1956年首次提出)。这种配对是电子在超导状态中能够以无阻力的方式自由流动的先决条件。一般来说,库珀对中的两个电子具有相反的自旋方向,一个自旋向上,另一个自旋向下。这种配对方式有助于降低系统的总能量。

要进入超导状态,光是实现配对还不足够, 这些库珀对在相位上必须呈现出高度的相干性。打个比方,原本混乱无序的电子两两配对后,需要形成一个“有组织”、“有纪律”的方阵,这样的队伍使得电子对在输运过程中几乎不受到任何阻碍。

而所谓高温超导体,并不是大多数人认为的几百度高温,只是相比原来超导所需的超低温度高上许多。因为液氮在工业制备上非常便宜,人们把液氮的沸点77K (-196℃)作为一个界限。转变温度在液氮沸点之上的超导体,可以用液氮降温来实现其超导态,这给研究带来很大的便利。这类超导体叫做高温超导体,反之,转变温度低于液氮沸点的超导体则叫做低温超导体。

高温超导样品钇钡铜氧

第一类高温超导体——铜氧高温超导体于1986-1987年间被发现,距今已有三十多年,经过凝聚态物理学们艰苦卓绝的努力,高温超导的研究已经取得很大的进展。例如,铜氧高温超导体的超导对称性已经被确定为非常规的d波对称性。但是,高温超导机理研究在许多重大问题上一直没能形成共识,高温超导材料中发现的大量反常量子现象也不能在已有的固体量子理论的框架下得到解释。

去年,中山大学物理学院王猛教授团队首次在镍氧化物中发现了达到液氮温度(-196℃)的超导电性。这是人类目前已知的第二类达到液氮温区的非常规超导体系。

材料新性质的发现意味着什么?不仅仅是多了一种高温超导的材料,对于理论物理学家而言,更是多了一条新途径去探索高温超导背后的奥秘。

西湖大学吴从军研究组就是从事镍基高温超导理论研究的团队之一。

洪特规则:磁的魔力转圈圈

吴从军教授,原加州大学圣迭戈分校(University of California, San Diego)物理系教授,美国物理学会会士( American Physical Society Fellow),2021年加入西湖大学,任物理学讲席教授。

自2006年开始,吴从军教授开始探索洪特规则(Hund’s rule )在多体物理中的效应,是在这个方向的早期研究者之一。这个研究以期架起局域性质和全局物理之间的桥梁。

吴从军

他的早期工作把电子轨道的洪特规则,推广到玻色原子如何填充光晶格高能级的简并轨道的问题,得到了针对玻色子的轨道填充的洪特规则,由此导致光晶格格点上的轨道角动量极化【3】。这表现出在非零动量的玻色爱因斯坦凝聚,从而自发地破坏了时间反演对称性,在空间上表现出涡旋和反涡旋的交错排列。令人振奋的是,这些预测已经在超冷原子物理实验上被观测到。这个现象和当下对非常规超导体研究中被广为关注的配对密度波,是极为相似的。物理学在不同的体系中表现出惊人的相似性和普适性。

此外,他还证明了严格的定理,阐明了洪特规则在铁磁金属形成全局磁化的过程中所起到的重要作用【4,5】, 并系统地研究了居里温度之上的居里-外斯顺磁金属态中的磁临界涨落。

那么,什么是洪特规则?

电子在原子中不仅在围绕原子核运动(轨道运动),还具有一个量子自由度叫自旋,电子的自旋可以向上或向下。自旋可以粗略得被理解为电子在绕着自己的轴旋转,但是人们至今没有发现电子有内部结构,这样的图像显然是过于简化的。洪特规则是原子核外电子填充原子轨道的一个规律,由德国物理学家弗里德里希·洪德提出。每个原子轨道最多可以容纳两个自旋相反的电子。当电子在能量相同的多个轨道上排布时(这样的轨道被称作是简并的),总是尽可能分占不同的轨道且保持自旋方向相同。量子力学的计算表明,这样的排布方式总能量最低。

换句话说, 电子以自旋相同的方式占据不同的简并轨道,直到每个轨道都至少有一个电子,并且每个电子的自旋都与其他电子相同。而当每个轨道里面有两个电子时,由于泡利不相容原理,这两个电子的自旋相反的。

一般来说,这个规则描述的是单个原子内部的物理,而凝聚态物理的核心是固体内大量电子行为所表现出的集体特征。

那么本来描写原子内部物理的洪特规则,将会对镍基高温超导这样的电子集体行为,起到什么样的作用呢?

一种可能的La3Ni2O7超导机制:顺藤摸瓜

回到去年发现的镍基高温超导体La3Ni2O7,这是中国科学家在全球率先发现的全新高温超导体系,意味着为世界超导研究提供了一个新的方向。发现至今,已吸引许多科学家一探其中的高温超导机理,而吴从军团队和杨帆教授研究的落脚点在洪特规则。

高温超导镍氧化物其电子结构、磁性与铜氧化物差别很大。相比铜基高温超导体,镍基La3Ni2O7拥有一个特别的双层结构,双层内部的关系紧密,而不同的双层之间的结构比较松散,这样的结构一般称之为准二维结构。一个镍原子上有水平(3dx2-y2.)和垂直(3dz2)的两个活性轨道。前者在镍氧层内延展,其中的电子很容易在层内运动;后者延展方向垂直于镍氧层,其中的电子很难在层内运动(见图1)。

在双层结构的内部,上下两层的3dz2轨道垂直于镍氧层,它们在层间具有强烈的反铁磁耦合,这意味着两层的3dz2轨道中的电子自旋方向相反。它们之间配对的力量很强,但是由于3dz2轨道在层内的运动很困难,难以建立超导所需要的位相相干性。简言之,就是缺少足够的运动能力在各个配对之间进行有效的沟通,没法形成一个“方阵”来移动。

研究团队注意到,反而,水平3dx2-y2轨道在镍氧层内的运动很容易,这非常好理解,因为这个轨道本身就沿着镍氧平面内延展。但把超导的起因归结于3dx2-y2轨道能带也有一个困难:其填充处在极端过掺杂状态,3dx2-y2轨道中的电子配对异常的微弱。

前面提到过,库珀对是电子在超导体中能够以无阻力的方式自由流动的必要条件,无法配对就意味着无法实现超导,这与材料表现出的高温超导性质不符。

为了解释这个矛盾,研究团队提出将洪特规则引入。

水平轨道3dx2-y2本身难以在层间建立反铁磁耦合,但是洪特规则把其中电子的自旋和垂直轨道3dz2中的自旋锁定,从而3dx2-y2通过3dz2轨道的层间耦合建立了层间反铁磁耦合,其强度很大足以支持高温超导配对,同时由于3dx2-y2本身易于在镍氧层内运动,可以很容易地建立相位相干(见图1)。换句话说,洪特规则是位优秀的“红娘”,帮助两层的电子顺利“牵手”,使得之后的故事顺理成章。

这项研究也预计了超导对称性是层间配对的s-wave对称性,这种对称性较层内配对的d-wave对称性而言,更为可能。

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图1. La3Ni2O7具有双层镍氧面的结构。在一个原胞之中的上下两层中各有一个镍原子。每个镍原子上各有两个活性的轨道3dz2和3dx2-y2,其中电子的自旋分别用蓝色和红色箭头来表示。不同层的两个镍原子的3dz2轨道之间具有强烈的反铁磁耦合,表现在上下层中的两个蓝色箭头方向相反。在同一个的镍原子中,分处在两个轨道中的电子的自旋由洪特规则锁定,其箭头方向相同。这样,原本3dz2轨道的层间反铁磁耦合,通过镍原子内部的洪特规则,传递到3dx2-y2轨道的层间反铁磁耦合,成为3dx2-y2轨道层间库珀配对的驱动力。

研究团队创造性地引用了洪特规则解释超导配对机制,探索了洪特规则在多体物理中的效应,同时,建立了La3Ni2O7系统中超导机制的最简模型,为镍氧化物高温超导现象提供了一种理论解释。

从去年七月底公布在arXiv以来,该研究成果在文献和预印本中已经被引用超过了40余次,得到了领域内的广泛关注,这在强关联物理理论方面非常少见。目前,已有好几家研究团队直接采用了该工作中提出的最小模型作为出发点来研究La3Ni2O7中的配对机制和超导现象。

吴从军表示,这个理论的提出是基于科学家的物理直觉、洞察力以及必要的计算和逻辑推理。然而,正如所有科学理论一样,其是否能够最终成功,是否具有普适性,还需要经受领域内未来实验的检验。

西湖大学理学院博士后卢晨、博士后潘志明为本论文的共同第一作者;西湖大学理论物理讲席教授吴从军、北京理工大学杨帆教授为本论文的共同通讯作者。

参考文献

[1] Chen Lu, Zhiming Pan, Fan Yang, Congjun Wu,“Interlayer-coupling-driven high-temperature superconductivity in La3Ni2O7 under pressure”,Phys. Rev. Lett. 132, 146002 (2024).

[2] Xing-Zhou Qu, Dai-Wei Qu, Jialin Chen, Congjun Wu, Fan Yang, Wei Li, “Gang Su,Bilayer t-J-J⊥ Model and Magnetically Mediated Pairing in the Pressurized Nickelate La3Ni2O7”, Phys. Rev. Lett. 132, 036502 (2024).

[3] Congjun Wu, ,'Unconventional Bose-Einstein Condensations Beyond the ``No-node'' Theorem' ,Mod. Phys. Lett. 23, 1 (2009).

[4] Yi Li, E. H. Lieb, Congjun Wu, “Exact Results on Itinerant Ferromagnetism in Multi-orbital Systems on Square and Cubic Lattices”, Phys. Rev. Lett. 112, 217201 (2014) .

[5] Shenglong Xu, Yi Li, Congjun Wu,“Sign-Problem-Free Quantum Monte Carlo Study on Thermodynamic Properties and Magnetic Phase Transitions in Orbital-Active Itinerant Ferromagnets”,Phys. Rev. X 5, 021032, (2015) .

 
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