作者:严涛 来源:陕西科技大学 发布时间:2024/11/19 22:23:53
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室温还原法制备出孔内重构边缘二维钯纳米网结构

 

近日,陕西科技大学物理与信息科学学院许并社教授团队设计了一种简单、可扩展的制备方法,成功合成了具有显著孔内边缘重构现象(HIER)的二维Pd纳米网,相关研究成果发表在Advanced Materials上。

铂族金属,作为目前最具活性的催化剂,广泛应用于燃料电池等清洁能源装置中,但其高昂成本制约了其广泛应用。因此,如何在降低铂族金属用量的同时最大化其催化活性,成为了当前技术发展的核心任务。

基于此,团队采用简单的室温还原法,以克级产量制备出一种具有暴露高能面和过度拉伸晶格参数的孔内重构边缘的新型二维钯纳米网结构。研究结果表明,这种新型孔状结构显著提升了Pd在电化学氧还原反应(ORR)中的催化性能,在0.9 VRHE下,其质量活性达到2.672 A mg·Pd?1,分别是商用Pt/C和Pd/C的27.8倍和23.6倍。在氢气-空气阴离子交换膜燃料电池和Zn-空气电池的实际应用中,该Pd催化剂的峰值功率密度分别为0.86和0.22 W·cm?2,而商用Pt/C催化剂的峰值功率密度分别为0.54和0.13 W·cm?2。这一结果表明,通过孔内重构边缘调控工程,电催化剂设计进入了一个全新的研究方向。

球差透射实验数据表明,二维Pd金属催化性能的显著增强可归因于多个因素:首先,金属孔内边缘的重构导致了d带中心的负移,这一变化优化了中间体的吸附行为,降低了氧还原反应速率决定步骤的能垒,进而提高了催化反应的效率;其次,暴露在纳米孔周围的高能面提供了更多的高配位数活性凹面位点,这些位点在催化反应中具有更高的催化活性,进一步提高了催化性能。通过孔内重构边缘调控工程,研究人员成功设计出一种新型的钯催化剂,这种催化剂不仅具备传统铂基催化剂的性能,而且在降低成本的同时提升了活性和稳定性。此外,该研究为二维多孔材料中纳米孔的作用提供了新的理解,证明了结构调控能够极大地增强催化性能。值得注意的是,所提出的孔内边缘重构(HIER)现象,不仅对催化剂的设计具有重要的启发作用,还为如何提高催化反应效率、降低能量损耗提供了新的理论依据,推动了电催化材料的前沿发展。

研究以克级产量制备出一种具有暴露高能面和过度拉伸晶格参数的孔内重构边缘的新型二维钯纳米网结构。(课题组供图)

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相关论文信息:https://doi.org/10.1002/adma.202412051

 
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