作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2024/1/9 22:05:09
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研究提出金属-载体强相互作用形成的新途径

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强团队在金属-载体强相互作用SMSI研究方面取得新进展。团队基于CuZnAl合成甲醇催化体系中的表界面研究,提出形成SMSI状态的气相迁移新途径,相关成果发表在《德国应用化学》上。

SMSI是多相催化中最重要的概念之一,指在担载金属催化剂预处理或反应条件下,发生氧化物等载体组分包裹金属催化剂纳米颗粒的现象,对金属催化性能具有重要的影响。

迄今为止,关于SMSI成机制包括界面合金化和表面迁移两个载体物种动态扩散途径。本工作中,研究人员通过分床层的方式将ZnO颗粒与纳米Cu颗粒分隔开,在微型反应管中构建了ZnO||Cu/Al2O3催化体系。表界面谱学和显微学表征证明,ZnO表面在含氢气气氛中还原蒸发出Zn物种,通过气相迁移并沉积锚定到Cu表面上,进一步通过气氛中二氧化碳的作用转变并形成ZnOx表面包裹层。在二氧化碳加氢气氛下,通过这一气相迁移途径形成的Cu@ZnOx结构是自限制的,提高了ZnOx-Cu界面位点密度并增强Cu/Al2O3的催化合成甲醇活性。

该工作证明了ZnO上Zn物种可以通过气相迁移途径实现Cu与ZnO之间的SMSI效应,揭示了一种构建氧化物-金属界面活性位点以及SMSI状态的新途径。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202316888

 
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