来源:中国科学院大连化学物理研究所 发布时间:2023/2/28 8:57:49
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中科院大连化物所通过调控原子界面催化过程实现高效储钠

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组(509组)邓德会研究员团队与郑州大学张佳楠教授团队合作,通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在氮掺杂碳限域的铁原子催化剂(Fe(SA)-N-C)载体上,并将其作为钠离子电池的负极材料,在Fe(SA)-N-C的催化作用下,有效调控了1T/2H-MoS2在充放电过程中的相变和结构演化过程,从而实现高效储钠。

在“双碳”目标下,可再生能源逐步成为能源消费增量的主体。在推动可再生能源利用的关键技术中,储能技术的发展已成为实现“双碳”目标的重要支撑技术之一。与技术相对成熟的锂离子电池(LIBs)相比,钠离子电池(SIBs)因钠资源丰富、成本低廉等优势,在大规模储能领域中展现出广阔的应用前景。MoS2已被认为是最有前途的SIBs的负极材料之一,但由于其结构不稳定,且在充放电过程中MoS2结构变化而导致部分容量不可逆。因此,在充放电过程中精准调控MoS2的结构稳定性以及相变可逆性是提高其储钠性能的关键。

邓德会团队在前期二维MoS2表界面调控和催化研究(Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2020;Nat. Commun.,2017;Energy Environ. Sci.,2015)的基础上,发现并证实多孔MoS2在钠离子存储中表现出优异的电化学性能(J. Energy Chem.,2022;Mater. Today Energy,2018),并揭示金属—氮—碳(M-N-C)电极储钠性能的增强机制与固体电解质界面(SEI)膜之间的关联性(Energy Environ. Sci.,2022;Nano Res.,2022)。

在此基础上,研究团队通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在Fe(SA)-N-C载体上,发现在功函数差异的驱动作用下,Fe(SA)-N-C的电子会向2H-MoS2转移,进而增强了富电子MoS2上的S位点对钠离子的吸附作用,而缺失电子的Fe(SA)-N-C上的Fe位点的自旋态会发生改变,从而优化了Fe位点的电子结构和催化活性,相较于氮掺杂碳(N-C)和纯碳,Fe(SA)-N-C限域的Fe位点可以在充放电过程中有效促进1T/2H-MoS2的相变和结构演化过程,从而实现高效储钠。因此,MoS2/Fe(SA)-N-C展现出优异的循环稳定性,在2.0 A g-1的大电流密度下经过2000次循环后,储钠容量仍保持在350 mA h g-1左右。该研究为设计高活性和高稳定性的钠离子负极材料提供了新思路。

相关研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”为题,发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被选为VIP(Very Important Paper)文章。该工作的第一作者是我所509组联合培养博士研究生夏会聪。以上研究工作得到了国家自然科学基金、科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、丹麦Haldor Topsoe公司国际合作等项目的资助。(文/图 夏会聪、昝灵兴)

文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202218282

 
 
 
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