来源:中科院高能物理研究所 发布时间:2022/4/22 13:16:33
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核能化学团队在锕系分子机器领域取得重要进展

 

近日,科院高能所多学科研究中心石伟群研究员课题组在锕系分子机器领域取得重要进展,通过锕系金属与光活性有机轮烷的巧妙结合,成功实现了锕系分子机器的可控光致宏观力学响应。相关研究成果以“Controllable photomechanical bending of metal-organic rotaxane crystals facilitated by regioselective confined-space photodimerization” 为题在线发表于国际期刊自然通讯上(Nature Communications. 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29738-y)。

作为第一次工业革命的产物,机器代替了繁重的人类劳动,从根本上改变了人类社会的生产方式和发展进程。作为宏观机器的缩微化,分子机器在微观世界中同样发挥着重要作用。分子机器由分子尺度的结构单元构成,在外界能量驱动条件下能行使某种特定功能。学者们通过化学方法实现对分子机器的精确构建,有望引来材料和信息技术的新一轮变革。近年来,以轮烷、锁烃等常见的具有动态行为的机械互锁结构为基础,分子机器相关研究已取得了较大进展,学者们对分子运动的操控已经达到了前所未有的新高度。2016年诺贝尔化学奖授予了三位超分子化学家,他们的贡献就是“发明了行动可控、在给予能源后可执行任务的分子机器”。

目前分子机器离实际应用尚有距离,能否走向实用的关键在于实现其器件化与集成化,其中一个极具挑战性的科学问题在于如何操控其微观结构变化,实现分子机器的宏观机械响应。研究团队在前期锕系-有机轮烷配合物研究的基础上,首次将具有光二聚活性的葫芦[8]脲主客体体系引入到铀酰-轮烷结构中,成功构筑了一例新型光活性锕系聚轮烷材料,并实现了该材料在紫外光照射下的可控宏观力学响应。该团队对这一宏观光致动分子机器的微观分子机制进行了解析:由于材料晶格中各结构单元的巧妙组装,局部光化学反应产生的内应力得以在晶格中有效累积,最终诱导了棒状晶体材料的光致弯曲。而且,与其它光致弯曲晶体相比,本工作中晶体材料的光致弯曲速率要低两个数量级,为晶态分子机器光致响应的中间态化合物捕捉及其宏观弯曲的精确控制提供了可能。

该研究实现了分子机器的微观结构变化向宏观力学响应的跨越,将分子机器向实用化方向做了有力的推动。通过建立微观结构变化与宏观可控运动之间的构效关系,也为构筑其它具有宏观响应和可控运动行为的新型分子机器提供了新思路和科学参考。

该项目得到了国家杰出青年基金项目(21925603),国家自然科学基金(22122609, 22076186和22076187)与科院青年创新促进会(2020014)的资助支持。论文的第一作者是核能化学团队的博士生耿峻山,石伟群研究员、梅雷青年研究员和四川大学的冯文教授为论文的通讯作者。

论文信息:Jun-shan Geng, Lei Mei,* Yuan-yuan Liang, Li-yong Yuan, Ji-pan Yu, Kong-qiu Hu, Li-hua Yuan, Wen Feng,* Zhi-fang Chai, Wei-qun Shi*. Controllable Photomechanical Bending of Metal-organic Rotaxane Crystal Facilitated by Regioselective Confined-Space Photodimerization. Nat. Commun. 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29738-y.

 
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