作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2022/11/1 14:32:21
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揭示单原子驱动载体表面动态碳化新机制

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士、副研究员杨冰团队,与上海高等研究院研究员朱倍恩合作,在单原子催化剂动态催化机制研究方面取得新进展。团队发现单原子不仅提供活性位点,同时还可以在长时反应过程中诱导载体表面碳化,进而大幅提升反应活性。相关成果发表于《化学》Chem上。

自2011年张涛等首次提出单原子催化概念以来,单原子催化剂(SACs)由于其特殊的活性、选择性以及原子利用率最大化等特点,逐渐成为催化领域的研究热点。尽管已有工作揭示了单原子位点对反应物活化、产物选择性的重要催化作用,但是,SACs在实际反应过程中的动态结构演变的识别与调控仍有待进一步探索。

本工作中,研究人员发现单原子催化剂(Pd1-FeOx)在二氧化碳加氢反应过程中的长时诱导期,可促进CO2转化率从17%逐渐增加到28%,并保持98%以上的CO选择性。相比而言,负载型纳米颗粒催化剂(Pd-NPs-FeOx)则一直保持稳定的催化活性和选择性。进一步通过原位表征、结构分析和理论计算等手段发现,Pd单原子不仅可以在反应初期提供高效的催化活性位,同时在长时反应过程中还可以促进FeOx载体的动态碳化,获得高活性的Fe5C2活性相,从而显著提高CO2转化率并降低活化能至27.7kJ/mol。相比之下,Pd纳米颗粒与载体(FeOx)则发生强金属载体相互作用(SMSI),产生的FeOx包覆抑制了FeOx的深度还原与碳化。

本研究加深了对单原子催化的理解,揭示了反应环境下单原子位点对载体结构的动态作用机制,为单原子催化剂界面结构设计提供了新的启发。

相关论文信息:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012

 
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