作者:刘万生 陈瑞雪 高鹤华 来源:中国科学报 发布时间:2019/12/20 16:52:29
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中科院大连化学物理研究所
实现电还原一氧化碳直接制乙烯

电还原一氧化碳直接制乙烯

近日,中科院大连化学物理研究所研究员邓德会团队成功实现电催化一氧化碳高选择性直接制备乙烯,为高选择性、低能耗地通过一氧化碳制备乙烯提供了新思路。研究成果发表于《德国应用化学》。

乙烯是重要的基本有机化工原料,在合成乙醇、乙醛、乙苯以及制造塑料、合成橡胶和合成纤维等领域应用广泛。目前,石脑油催化裂解是工业上制备乙烯的主要方法之一。该方法通常需要800摄氏度以上的高温,还会产生氮氧化物和二氧化碳等废气,带来环境污染的问题。

近年来,研究人员发展了非石油路径。通过费托合成反应将一氧化碳转化生成高附加值制的C2-C4烯烃,但是该过程除了需要200~450摄氏度的高温和5~50帕的高压等苛刻条件之外,根据费托合成的产物分布规律,C2产物的选择性往往低于30%,并且产生大量的二氧化碳,造成碳资源的严重浪费。

研究人员在优化铜基催化剂的基础上,通过调节电极的疏水性来增加一氧化碳的扩散速率,有效促进了一氧化碳分子在铜基催化剂表面的碳碳偶联过程。通过利用水作还原剂,在常温常压的温和条件下实现了一氧化碳高选择性地电催化生成乙烯。一氧化碳电催化还原到乙烯的法拉第效率高达52.7%。相比于传统费托合成,该过程完全没有二氧化碳的生成。基于一氧化碳转化计算,生成乙烯的选择性在70%左右,打破了费托合成中C2产物30%的选择性限制。

研究团队与大连化物所研究员苏海燕、中科院院士张东辉等合作,结合密度泛函理论计算研究了反应活性位和反应过程,对比生成乙烯和乙醇的反应中间体和路径,发现Cu(100)晶面是最有利于一氧化碳电转化生成乙烯的活性位,这为后续催化剂的设计指明了方向。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.201910662

 
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