作者:刘万生 石瑛 来源:科学网 www.sciencenet.cn 发布时间:2015/1/30 17:10:25
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中科院大连化物所纳米限域催化理论研究取得新进展

中科院大连化物所纳米限域催化理论研究取得新进展

通讯员石瑛 记者刘万生 1月30日,中科院大连化物所催化基础国家重点实验室肖建平、潘秀莲和包信和等基于碳纳米管的纳米限域催化理论研究取得新进展,相关结果在日前出版的《美国化学会志》发表,并被选为亮点(spotlight)文章。

该团队在实验研究中发现,由弯曲石墨烯片构成的碳纳米管纳米级管腔,可导致组装在其内部的金属纳米粒子的特性发生变化,并可能改变分子吸附活化模式甚至反应路径,从而调变催化反应的性能(PNAS 2013, 100, 14861; Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 317; Energy Environ. Sci. 2011, 4, 4500; J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 9414; Nature Mater. 2007, 6, 507等),据此,该团队率先提出了碳纳米管的“协同限域催化”新概念(Chem.Commun. 2008, 6271-6281; Acc. Chem. Res. 2011, 44, 553)。近年来,该团队进一步采用密度泛函理论(Density Functional Theory),并与实验相结合,研究了碳纳米管的限域效应对一系列过渡金属Fe、FeCo、RhMn、Ru等电子结构及其催化性能调变作用的规律和本质,所提出的限域能的概念可用于预测限域对催化反应性能的调变作用。结果表明,具有独特电子结构的纳米空间形成了一种限域微环境,导致金属d带中心往下移,减弱了CO、N2、和O2等分子的解离吸附,致使催化反应的火山型曲线向高结合能的方向偏移,偏移程度与金属种类和碳纳米管的管径相关。该研究结果验证了实验上观察到的限域效应对限域金属氧化还原性能,对CO加氢反应、NH3分解和合成氨等反应的不同调变规律,为未来高效纳米催化剂的设计提供了重要的科学参考。

以上研究得到了国家自然科学基金委、科技部和中科院先导专项等相关项目的资助。

 
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