作者: 张晶晶 来源:中国科学报 发布时间:2019-2-25
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“人工叶绿体”让光合磷酸化更高效


 

▲相关研究成果近期发表在《德国应用化学》上

▲含光系统II的叠状结构与ATP合酶共组装的人工叶绿体

■本报记者 张晶晶

从无机到有机、从光能到电能再到活跃化学能与稳定化学能,光合作用可以说是地球生物赖以生存的基础,也是地球碳氧平衡的重要媒介。

太阳能如今是全球共同关注的新能源及清洁能源,绿色植物的光合作用又能够将光能进行有效的固定,实现光能到化学能的转变。随着对光合作用过程理解的不断加深,越来越多的科研工作者开始模仿光合作用中的一系列过程,实现能量转化,使得能量得以储存、利用。

光合磷酸化,从光能到化学能

人类对于光合作用的认识在过去的两百年中不断加深。1779 年,荷兰科学家 Jan Ingen housz发现光是起到使空气变好的必要条件,打开了人类认识光合作用的大门。1915年的诺奖获得者、德国化学家Richard Martin Willst?覿tter从绿色植物的叶片中实现叶绿素的分离纯化,并阐明了它的化学组成,为人们从分子水平上认识光合作用奠定了基础。此后的1961年、1988年、1997年诺贝尔化学奖,都颁发给了关于光合作用的研究成果。

那么,植物究竟是如何实现从光能到化学能的转换呢?

绿色植物光合作用发生在植物细胞中的叶绿体,具体分为两个阶段:光反应阶段与暗反阶段。其中,光反应发生在叶绿体的类囊体膜结构,利用二氧化碳与水在光照条件下为暗反应提供必需物质;暗反应则发生在叶绿体基质中,利用光反应产物即可生成葡萄糖,完成了碳的固定,用以供给生命,即将无机物转变成了有机物。

中国科学院化学所李峻柏课题组的副研究员费进波向《中国科学报》介绍说:“在这个过程中,光合磷酸化是最重要的环节之一,从根本上决定了光能到化学能的转变,也是高等植物生命活动中化学合成与能量转化的基础。”三磷酸腺苷合成酶(ATP合酶)催化生成三磷酸腺苷(ATP)的效率是评价光合作用最重要的参数。近年来,借助天然ATP合酶的生物活性,构建能进行体外催化生成ATP的超分子组装体系,成为化学、材料与生物科学领域交叉研究的热点。

生物分子马达体外组装

分子仿生是一个“年轻”的研究领域。通过不同层次的自组装,生物分子可以从微观到宏观自发地形成复杂且精妙的多级有序结构体系,实现了各种特异性的生物功能。生物马达蛋白组装体系正是分子仿生领域的研究热点之一。

2016 年诺贝尔化学奖的3位获奖者正是因为“发明了行动可控、在给予能量后可执行任务的分子机器”。分子马达的研究进入一个全新的阶段。目前已知活细胞有几百种不同种类的生物分子马达,每一种马达对应某种特定的功能。生物分子马达是被存储在细胞内的能量驱动的,两类最重要的能量存储单元是腺苷三磷酸(ATP)或鸟苷三磷酸(GTP)以及跨膜电化学梯度。生物分子马达主要包括线性马达和旋转马达两大类,其中旋转马达主要是ATP 合成酶和细菌鞭毛马达,ATP 合成酶负责生命体内ATP 的生成。

借鉴自然界叶绿体的工作原理,人工叶绿体通过分子组装,将捕获光的蛋白(通常是光系统II)、光敏剂分子、光酸分子和能进行光合成的旋转马达蛋白共组装在一起,最大限度地将光能转变为化学能并加以储存利用。

中国科学院化学所研究员李峻柏向《中国科学报》解释说:“这样的分子组装能实现在结构和功能上非常接近自然的叶绿体,并且在能量转换效率上能有显著提高,以便高效利用光能,提升清洁能源的利用。”

李峻柏介绍说,从2003年“仿生学”香山会议开始,他就带领课题组开始筹备相关方面的实验室建设。他的团队十几年来先后从菠菜中提纯光合作用中的两种关键功能蛋白,旋转的生物分子马达蛋白ATP合成酶及捕获光信号的蛋白光系统II。经过不断努力与探索,团队较早地将活性生物分子马达ATP合酶重组在类细胞结构的微胶囊表面,通过创建生物界面,获得质子梯度,以人工构建的分子组装体系实现ATP分子的合成。

相关工作于2007年发表在《德国应用化学》,被同行评价为“从自然的设计智慧或功能机制中获得高性能的人工器件”;该项研究“在人工微胶囊结构内表面功能化方面进行了开创性探索,有效模拟了生物细胞内表面信号传导和光能转化”,“为生物膜模型研究提供了新机遇”。

2016年,通过分子组装技术将生物分子马达ATP合酶和光系统II两种蛋白共组装,李峻柏团队成功实现了活性生物分子马达蛋白的体外组装,有效模拟了自然界中叶绿体的结构和进行光合作用时的功能。2017年则进一步将生物分子马达ATP合酶与人工合成的光酸分子共组装,随后又把量子点与ATP合酶和光系统II共组装构建了杂化的复合体系,显著提升了光能向化学能的转化效率。被同行评价为“PSII还与ATP合酶共同组装,利用光和PSII驱动的水分解产生质子梯度,创造了一种有利于ATP合成的人工叶绿体”。

ATP合成效率继续提高

李峻柏总结说,利用分子组装技术人工模拟叶绿体具备结构及功能上的显著特点。“在结构上,能实现两种以上蛋白的共组装,并能有效保持其生物活性,所构建的组装体系具有与天然叶绿体类似的多腔室结构;同时在功能上模拟了叶绿体光合作用过程中光合磷酸化反应,即实现了人工合成能量ATP分子,有效提升光能转化效率。”

提升ATP合酶合成效率,实现高能转化,正是长期以来国际上有效利用光能竞争研究的焦点。基于之前的研究工作,李峻柏课题组最近从天然叶绿体结构出发,利用可牺牲模板法获得了能高效包埋光酸分子的多腔室介孔二氧化硅材料,随后在其表面重组含有ATP合酶的磷脂双层,构建了含光酸分子多层膜叠状结构及光系统II与ATP合酶生物分子马达共组装—— 一种“人工叶绿体”分子组装系统。

进一步研究表明,在光驱动下,该分子组装系统有效提升了ATP的合成效率。该体系的建立为提高光能利用率提供了新途径和新思路,被评审人认为是最接近真实叶绿体结构和功能的人工合成系统。相关研究成果近期发表在《德国应用化学》上。

剑桥大学教授Reisner对这项研究评价说:“基于光合系统II的层层组装超分子结构,展示出光合系统II不受取向影响的优势。在同等条件下,这种人工叶绿体的光合磷酸化效率比天然叶绿体提高了3倍。”

人工叶绿体不像自然界的叶绿体必须跟随植物体的生存而存在,能够固定长期使用,成为一座光合作用的“工厂”,为人类提供多种生活必需品。它具有广阔的应用前景,包括增加经济作物的产量、合成增值的精细化学品、减少二氧化碳的排放、开发清洁能源等。在未来的某一天,人类或许无须再借助植物的力量,而是直接以光为生。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.201812582

DOI:10.1021/acsnano.7b04747

DOI:10.1021/acsnano.5b05579

《中国科学报》 (2019-02-25 第7版 能源化工)
 
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