作者:杨学明等 来源:JPCL 发布时间:2014-5-21 13:45:20
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选键化学动力学研究取得新进展

 
5月19日,由中科院大连化物所分子反应动力学国家重点实验室杨学明院士、吴国荣等撰写的论文“How Is C–H Vibrational Energy Redistributed in F+CHD3(n1=1)→HF+CD3? ”(F+CHD3(n1=1)→HF+CD3反应中激发态C-H键的振动能量是如何重新分布的?)发表在最新出版的The Journal of Physical Chemistry Letters(J. Phys. Chem. Lett., 2014, 5, 1790–1794)上。
 
在化学反应中,不同自由度的能量对于化学反应的驱动能力不同。反应物不同振动模式的激发对于化学反应的反应性和动力学影响的研究是选键化学和化学反应控制的热点之一。通常情况下,增加初始反应物的能量会一定程度地促进化学反应的发生。但是,对于F+CHD3这一反应体系而言,反应物CHD3中C-H键的振动激发却抑制了C-H键的断裂。为了更加深入的理解这个有趣的动力学过程,就必须开展详细的、定量的动力学研究。然而,从实验上获得振动激发态反应定量的动力学信息是一项富有挑战性的工作。
 
杨学明院士指导的实验小组利用自行研制的交叉分子束–时间切片离子速度成像仪(Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008) ),对F+CHD3(n1=1)→HF+CD3这一激发态反应进行了深入的实验研究,首次得到了C-H键振动激发对于该反应的反应性和动力学影响定量的信息。研究结果表明相比于基态的反应而言,激发态反应的总体反应性降低了26%;同时,C-H键振动激发的能量几乎全部分配给了HF产物的振动。该工作同时为理论研究提供了最完备的实验数据。 (来源:科学网 杨家岳 刘万生)
 
 
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